介孔碳材料中氮碳原子比与堆积形态的调控及催化性能研究

Highly ordered mesoporous carbons (OMCs) due to its large specific surface area and pore volume are widely used in the field of catalysis, hydrogen storage materials, electrode materials, while introducing nitrogen can significantly improve its structure, conductivity and acid-base properties and other characteristics. In this project we would synthesis a new class of highly thermal stability, high nitrogen loading, recyclable N-doped highly ordered mesostructures carbons (NOMCs) by one-pot route. Adjusting and controlling of C-N atomic ratio and accumulation regulation by changing nitrogen source and synthesis methods. The NOMCs were used as supports to immobilize small-sized metal nanoparticles, which provided a unique platform to investigate the influence for hydrodechlorination of chlorophenols to phenol. Meanwhile, we will study the relationship of N-doped ordered mesoporous carbons and hydrodechlorination properties, the outcome of this project will provide a foundation for other doped materials, , and to broaden the nitrogen carbon materials in other catalytic application provide enlightenment.

高度有序的介孔碳材料（OMCs）由于其具有大的比表面积和孔体积，在催化、储氢材料和电极材料等领域得到广泛应用，通过氮元素的引入可显著改善其结构、导电性和酸碱性等特点。本项目采用一步法设计合成具有高度有序、高水热稳定、高氮掺杂和氮碳堆积形态可调的环境友好型氮掺杂有序介孔碳（NOMCs）。考察不同氮源和合成方法对介孔碳材料的氮碳原子比、堆积形态与表面性质的影响，将制备的NOMCs作为载体，负载Pd金属纳米颗粒，并以氯代苯酚加氢脱氯作为探针反应，揭示其在催化反应中的作用及其机制。通过系统的研究含氮介孔碳材料的性质与催化性能之间的关系，为其它掺杂材料的合成制备奠定基础，并为拓宽含氮碳材料在其它催化的应用提供启示。

氯代苯酚类化合物为持久性有毒污染物，且难以降解，这类化合物在自然界的残留对生态环境和人类造成了严重威胁。传统的降解氯代苯酚类化合物的方法包括光化学氧化、热燃烧、生物降解、焚烧以及催化加氢脱氯。新型多孔碳材料和复合材料因其较大的比表面积和特定的物理、化学性质作为载体具有反应条件温和、环境友好的优点也被广泛应用于脱氯反应。本课题首次提出了一步法合成NOMCs，设计合成金属负载的加氢脱氯催化剂材料。聚合反应中加入三聚氰胺或尿素，模板剂F127，六甲基四胺和间苯二酚一步法反应，当前驱体形成和焙烧时，尿素分解，产生的N源与前驱体结合。制备合成具有高水热稳定、高氮掺杂和可循环利用的Pd负载NOMCs加氢脱氯催化材料；对制备的有序介孔碳氮材料进行XPS、TEM、BET和X射线粉末衍射及能谱分析、固体紫外吸收等性能测试。调变催化剂的活性与选择性，氯代苯酚催化加氢得到环己酮，减少中间产物苯酚的二次污染。