水环境中天然有机质（NOM）驱动的汞的化学甲基化过程研究

The methylation of mercury, as an important source of highly toxic methylmercury in the environment, has been the emphasis and difficulty of behavior study on mercury environmental chemistry. Besides biological methylation, chemical methylation has been proved to make a great contribution to the production of methylmercury under specified environmental conditions. As a vital binding agent and methyl donor in the natural world, the widespread natural organic matter (NOM) strongly influence the distribution, transport and methylation of mercury. In this proposal, by means of GC-ICP-MS based mercury stable isotope tracer and FT-ICR-MS based carbon isotope analytical technologies, we will study NOM mediated chemical methylation process of inorganic mercury, investigate the impact of a wide variety of environmental factors such as pH, temperature, salinity and sunlight irradiation on the methylation process of mercury, reveal the complexation property of mercury with natural organic matter during its photodegradation process and possible methylation mechinism, and elucidate the contribution of NOM mediated chemical methylation of mercury to methylmercury production. This study will provide the valuable references for comprehensively understanding the methylation behavior of mercury.

汞的甲基化作为环境中高毒性甲基汞的重要来源，一直以来为汞环境化学行为研究的重点和难点。除生物甲基化外，化学甲基化已被证实在特定环境条件下对甲基汞的生成具有重要贡献。在水环境中分布广泛的天然有机质（NOM）是自然界中汞的重要结合配体/甲基供体，对汞的分布、迁移、甲基化等化学循环过程具有重要影响。本项目拟采用基于气相色谱-ICP-MS的汞稳定同位素示踪和基于傅里叶变换-离子回旋-质谱的碳同位素分析技术，研究天然有机质介导下化学甲基化过程，考察pH、温度、盐度、光照等多种环境因素对甲基化过程的影响，揭示天然有机质光降解过程中与汞的结合特性，阐明NOM介导的汞化学甲基化对甲基汞生成的贡献。本项目将为全面理解汞的甲基化行为提供有价值的参考依据。

环境介质中高毒性汞及其化合物的准确、灵敏、快速分析方法研究是科学评价其环境过程和健康风险的前提。然而实际环境样品具有汞浓度低、基质复杂等特点，因此，预分离富集方法结合原子光谱检测技术多年来被广泛用于低浓度汞形态的检测。固相微萃取技术由于具有操作简单、快速、灵敏、易于与便携式仪器联用等特点，已被成功用于环境、食品和生物样品中汞形态的分析。商品化固相微萃取采样器因为存在价格昂贵、重复使用次数有限等问题，难以满足实际环境环境样品中汞的大规模检测要求。为了解决这些问题，提高固相微萃取技术在汞及其化合物检测中的实用性，本项目第一个方案是批量制备固相微萃取采样器，降低其与便携式仪器联用时的测汞成本；第二个方案是萃取前，引入合适的样品分离技术，提高固相微萃取采样器的抗干扰能力和选择性。本项目首先批量制备了金负载一次性木基固相微萃取采样器，通过与便携式热脱附原子吸收光谱仪联用实现了水中汞离子的快速富集测定。在此基础上，通过筛选合适的沉淀试剂，开发了对甲基汞特异性测定的非色谱分离分析方法。. 上述研究成果已申请专利3件。项目培养硕士研究生1人。项目成果可为科学评估汞及其化合物的环境风险提供关键技术。