MOFs派生新型多孔炭负载金属纳米反应器的制备及其催化甲酸产氢反应的研究

Hydrogen can play a important role in the future energy system, but the major difficulty in its application lies in the hydrogen storage and transportation. In different solutions, formic acid has tremendous potential as a safe and convenient hydrogen storage materials. Now, a efficient dehydrogenation of formic acid by a robust solid catalyst under ambient conditions constitutes a major challenge, which is an important limit on the development of formic acide hydrogen storage technology. To solve this problem, the aim of the project is to fabricate a metal nanoparticles functionalized with metal-organic framework (MOFs)-derived porous carbon and used as an efficient formic acide dehydrogenation catalysts. A possible mechanism of the catalytic activity of the catalyst would be proposed. This study will provide a new way for the efficient formic acide decomposition and allows for a more efficient utilization of hydrogen energy. In addition, the system research of MOFs-derived novel nanoporous carbon and its applications in the catalysis field has important scientific significance.

氢能源是未来新型能源开发的一个重要方向，但是限制氢气应用的储存、运输问题却难以解决。在众多储氢方法中，甲酸储氢是一种具有实际应用潜力的储氢技术。然而现有非均相催化体系很难在室温条件下高效催化甲酸产氢，这极大地限制了甲酸储氢技术的应用。金属有机框架材料（MOFs）派生的新型多孔炭材料具有高比表面积、高化学稳定性、孔结构多样性与高度可调控性等特点，在诸多领域具有潜在广泛的应用前景。本项目拟设计制备MOFs派生的纳米多孔炭材料，以其为载体负载金属纳米活性位点，通过催化剂结构的精确调控、研究载体的孔径结构及杂原子掺杂对金属催化性能的调变作用，设计、筛选出室温下能高效催化甲酸产氢的纳米反应器，并阐明MOFs派生的多孔炭-金属纳米反应器催化甲酸产氢反应的机理。该研究对于明确该催化体系中的构效关系具有重要科学意义，同时对促进甲酸储氢技术的实际应用，促进我国未来氢能源的发展具有十分重要的现实意义。

本项目围绕MOFs派生的新型炭材料，在催化甲酸产氢反应中的应用展开研究。我们经过对催化剂的筛选以及对甲酸产氢反应的各项条件进行优化，最终建立室温下甲酸高效产氢体系，并对新型多孔炭-金属纳米催化剂催化甲酸产氢机理也进行了研究。此外，我将相关催化剂扩展到了催化氨硼烷产氢等反应当中均取得了不错的催化效果。与此同时，还对以MOFs派生多孔碳为载体负载活性金属，用来催化非均相硝基还原，氢转移（甲酸氢源）等反应也进行了研究，并且获得一系列成果。