横向界面生长中衬底效应的理论研究

界面生长是岛状结构在异质衬底上的横向铺展过程，通过在横向生长前沿与异质衬底形成的凹角处不断形成晶核而进行。近年来若干实验表明，横向生长的独特界面环境可能对生长结构和形貌产生重要影响：由于生长面和异质衬底的表面性质的不同，横向生长前沿存在非对称的表面能，从而导致凹角处晶核的晶向产生旋转并引入应力。一方面，不匹配的晶向和引入的应力将产生缺陷，从而影响结构的使用价值；另一方面，应力的弛豫产生长程有序结构，又提供了新的应用可能。因此，深入理解和控制界面生长中异质衬底的效应具有重要的意义。课题将结合研究小组的实验观察，借助理论分析和计算机模拟，研究衬底导致的晶向旋转动力学和微观机制，完善对横向生长物理过程的认识，为改进异质外延生长技术和制备纳米有序结构提供可能的新思路。

《横向界面生长中衬底效应的理论研究》课题旨在从原子尺度上了解界面生长过程中衬底的效应，完善我们对界面生长的系统认识。具体实施过程中，我们结合第一性原理计算模拟和连续介质生长动力学理论，系统地研究了表面扩散等过程对衬底的依赖行为，从而理解界面如何影响界面生长模式和生长形貌。通过该课题的研究，我们得到了如下一些有意义的结论。（1）衬底导致的表面扩散性质改变和原子沉积率分布对生长的综合影响，可以用“特征半径”来进行描述。当生长初期的成核半径大于该特征半径时，沉积原子的屏蔽作用对纳米棒的形成是必不可少的条件。当初始岛的半径小于该特征半径时，纳米棒生长自发实现。纳米棒的稳定尺寸由此特征半径最终决定。以氧化锌纳米棒生长系统为例的实验证实了我们的部分理论。（2）通过第一性原理的计算模拟，研究了以二氧化钛为代表的金属氧化物表面缺陷的形成和扩散性质及其对外应变的依赖关系，给出了表面氧空位缺陷种类随着外应变而变化的相图。（3）研究了二氧化钛表面力学性质，以及外应变作用下各表面相对稳定性的改变，据此提出了选择合适衬底来生长二氧化钛高反应活性表面的可能途径。课题的研究有助于我们进一步选择所需要的生长机制，实现特殊的生长形貌和物理化学性质。尤其是对于二氧化钛体系，我们的研究使得物理方法控制表面反应活性称为可能，这将推动二氧化钛更广泛的应用。