基于芯片电化学－质谱联用技术的液/液界面上的氧还原反应的研究

The oxygen reduction reaction is the core reaction of the fuel cell. Understanding the reaction mechanism of oxygen reduction reaction has an important guiding role to improve the efficiency of the catalysts. How to detect the intermediates of oxygen reduction reactions still remains a problem. Therefore, the development of high sensitivity and fast response in situ detection method for the oxygen reduction reaction intermediate at liquid /liquid interface has important meanings. The project intends to adopt electrochemical microchip coupled with mass spectrometry to study the mechanism of oxygen reduction reaction at liquid/liquid interface. In order to further clarify the mechanism of oxygen reduction reaction, the project will use the channels as the carrier of the traditional chemical reactions at liquid/liquid interface, and detect the solution near the interface by mass spectrometry, to in situ study the reaction system, and capture the reaction intermediates. The aim of the project is to study the interaction mechanism of different catalyst and the reaction system using microchip electrochemistry coupled with mass spectrometry. Thus the mechanism of different types of catalysts can be cleared, and a theoretical basis for improving the catalyst efficiency can be provided. At the same time, this method will also provide a new perspective for the study of chemical reactions at liquid/liquid interfacial, especially for short time lived reaction intermediates.

氧还原反应是燃料电池的核心反应，对氧还原反应机理的深入认识对提升催化剂的效能有着重要的指导作用。如何及时检测液/液界面上的氧还原反应中间体这一问题仍待进一步研究。因此，发展高灵敏度、响应快速的液/液界面上的氧还原反应中间体的原位检测方法具有重要的意义。本项目拟采用芯片电化学－质谱联用技术来研究液/液界面上的氧还原反应的机理，以芯片通道为载体进行传统的液/液界面化学反应，并利用质谱对反应中的界面溶液进行检测，对反应体系进行原位在线研究，捕捉反应中间体，以进一步明确氧还原的反应机理。本项目的主要研究目标是探究多种类型催化剂与反应体系的不同作用方式，进一步阐释氧还原反应的机理，从而为进一步提升催化剂效率提供依据。同时，建立高灵敏度、响应快速的液/液界面化学反应的原位在线研究方法，为液/液界面化学反应的研究，特别是针对寿命短暂的反应中间体的研究，提供新的研究手段和视角。

液/液界面电化学在萃取过程的机理研究、药物释放、太阳能转化、生物分子检测和生物膜模拟等领域都得到了广泛的应用。其中，液/液界面上的氧还原反应是燃料电池的核心反应，对氧还原反应机理的深入认识对提升催化剂的效能有着重要的指导作用。如何及时检测液/液界面上的氧还原反应中间体这一问题仍待进一步研究。因此，发展高灵敏度、响应快速的液/液界面上的电化学反应的原位检测方法具有重要的意义。本课题创新性地将液/液界面电化学与芯片技术相结合，并与质谱技术联用，建立了高灵敏度、响应快速的原位在线检测方法，为研究界面化学反应提供了新方法新技术。该方法可用于检测液/液界面上的氧还原反应的中间体，对深入揭示氧还原的机理，为提升氧还原反应催化剂的效能提供数据支持。同时项目建立的方法也为其它复杂界面化学反应的研究提供了更加有力的新手段，通过对界面反应中间体的有效检测，更多复杂界面反应的机理可得到进一步的研究。课题主要包括芯片的制备，电化学－质谱联用接口装置的搭建，催化剂的合成，细菌结合催化剂在光照下还原二氧化碳并且利用质谱技术研究过程中产生的代谢物及探讨起关键作用的蛋白质，研究水/DCE 界面上的氧还原反应的机理等部分。在课题资助下发表标注基金资助的已完成论文2篇。协助培养博士毕业生2名，培养本科毕业生1名。