负载型双稀土掺杂二氧化钛复合光催化材料的制备及光催化性能研究

光催化技术是近年来国际学术界最活跃的研究领域之一。TiO2作为光催化剂受到了人们日益广泛的关注。稀土元素由于特殊的能级结构和光谱特性，通过掺杂可有效提高纳米TiO2光催化效率。最近几年研究发现，选取适当元素进行共掺杂，得到的光催化剂具有比单一元素掺杂更高的光催化性能。而目前，双稀土掺杂的二氧化钛光催化剂报道较少, 其作用机制以及二者之间的协同作用有待进一步深入研究。本项目拟通过水热合成、溶胶-凝胶等方法设计制备出一系列双稀土掺杂二氧化钛复合光催化材料，并选择具有良好环境属性的天然矿物作为载体，以期获得具有高效率、高活性的多功能负载型二氧化钛复合光催化材料；利用XRD、TEM、SEM及光谱分析等实验方法对其结构、形貌及光催化性能等进行表征，同时探索其降解污染物的动力学行为，研究双稀土元素掺杂TiO2光催化作用及协同作用机理，以及天然矿物负载对其光催化性能的影响。

纳米TiO2 作为一种功能性半导体材料，在环境保护、光电转换、涂料行业和工业催化等领域有着极为广泛的用途。然而，光谱吸收范围窄、对太阳光的利用率低以及光量子效率低是限制TiO2实际应用的主要原因。如何拓宽光谱响应范围和提高量子效率，对提高光催化剂活性的具有重要的意义和研究价值。.本课题选取了稀土元素具有复杂的能级结构和光谱特性，对纳米TiO2进行掺杂改性，可有效提高其光催化效率，是最具希望解决可见光利用率的技术之一。通过溶胶-凝胶法、模板法、水热法等制备了双稀土共掺杂的二氧化钛光催化材料，并将其用于光降解染料，拓宽了光谱吸收范围，提高了对太阳光的利用率，光催化效果明显提高。具体研究内容如下：. (1) 首先，采用溶胶-凝胶法制备稀土La和Gd单掺杂TiO2纳米颗粒，确定了最佳的单掺杂量分别为2.0%和0.4%（摩尔比）；在此基础上制备La-Gd/TiO2纳米颗粒，考察了不同参数制备产物的光催化性能，当最佳掺杂配比为Gd：La：Ti=0.004：0.015：1时，在紫外光下光照30min，对甲基橙的降解率可达97 %，是未掺杂的3.2倍；可见光下2 h的降解率则达到40%，而未掺杂的几乎没有变化，表明掺杂可拓宽光谱吸收范围，提高对太阳光的利用率。. (2) 分别采用P123和尿素作为模板，制备了La-Gd/TiO2微球。P123模板制备的微球，球径约为1.5-3.5μm，探讨了煅烧温度对催化性能的影响：350℃下煅烧2h的样品，紫外光照射20min即可完全降解甲基橙。.尿素模板法制备的微球，球径在100nm左右。探讨了合成条件对产物催化性能的影响：在110℃下水热反应36h的样品催化效果最好，可见光下60min能降解80%以上的甲基橙，对可见光的响应能力非常强。.（3）首次采用水热法制备了La-Gd/TiO2纳米管，管径约为15-20nm。在煅烧时产生膨胀效应，管径和长度都有所增加，当煅烧温度达到600℃后，纳米管形貌遭到破坏；煅烧温度对光催化活性的影响为：在500℃下煅烧的产物在可见光下照射210min对罗丹明B的降解率即可达71%，比未煅烧的样品提高了2倍。