双功能区染料敏化二氧化钛薄膜降解有机物研究

开发太阳能降解有机污染物是保护人类赖以生存的生态环境的重要课题之一。本项目拟采用在可见光区具有强吸收的染料作为敏化剂，敏化二氧化钛薄膜，实现在可见光下降解有机污染物的目标。为避免染料自身的降解，将二氧化钛薄膜设置两个功能区域，即染料敏化的TiO2薄膜（敏化区）和没有染料敏化的薄膜（降解区）。在敏化区制备密闭的夹层结构，夹层内充满电解液。这种密闭结构不仅保护染料不被降解消耗，还能完成电子与正电荷的分离，使电子和正电荷都具有降解污染物的作用，大大提高了降解效率。研究薄膜载体的特性、二氧化钛薄膜的结构与厚度、染料、以及阳电极对有机物降解效率的影响，优化降解装置工艺；研究溶液pH值、初始浓度、氧气通气量以及外加电压对降解效率的影响，优化降解反应条件。探讨有机污染物在二氧化钛薄膜和阳电极的降解机理和自由基作用规律，为研制出新型高效可见光降解有机污染物装置提供科学技术和理论依据。

采用水热合成方法，制备以普通玻璃为载体的TiO2薄膜，用染料N719敏化后，与电解质和铂电极构成夹层结构，未敏化的TiO2 薄膜用作降解电极，构成双功能染料敏化二氧化钛薄膜降解装置。该装置在4－氯苯酚和甲基橙的降解反应中表现出良好的脱除效果。通过条件优化，发现外加电压与通入氧气是影响降解反应的重要因素。该光催化反应体系通过夹层结构实现电子与电荷的定向传输，不仅能有效脱除有机污染物，还可以顺利将二氧化碳转化成甲酸、甲醛和甲醇化合物，为降低温室气体对环境的影响、开发二氧化碳的再利用提供了有益思路。此外，采用水热法制备纳米Fe2O3薄膜，作为阳电极用于构成光催化分解水制氢反应体系中，通过TiO2薄膜可以减少dead layer的危害，还能增加纳米三氧化二铁的吸附量，增强光的吸收，提高光电流。研究了纳米Fe2O3薄膜表面覆盖一层还原氧化石墨烯，以增加电荷的储存，减少电荷复合机会。相分离水热法制备Fe2O3薄膜，为可见光催化分解水制氢反应体系的设计拓宽了新思路。