城市上空残留层中细颗粒物演变机理及其对近地面空气污染的作用研究

The implementation of the national "air pollution prevention and control action plan" has greatly reduced the concentration of fine particulate matter and sulfur dioxide in most areas of China, but the decrease of nitrogen oxides is not obvious, resulting in the rapid increase of nitrate content in fine particles. The concentration of oxidant is very high in the residual layer during night over the urban areas and the participation of NOx is very important for the formation and growth of fine particles. Using the tethered balloon with wireless detection and sampling equipment, the mass and number concentration of fine particles and its chemical compositions were observed in the nocturnal stable boundary layer, the residual layer, and the daytime mixed layer, respectively, during the regional heavy pollution episodes in North China. The study is designed to reveal the difference of physicochemical properties of fine particles in the nocturnal stable boundary layer and residual layer, explore the evolution of chemical compositions of fine particles in the residual layer. Finally, the contributions of fine particles in the residual layer on the air pollution in the ground level are quantified. The results will provide scientific basis for heavy pollution control in the urban areas.

国家“大气污染防治行动计划”的实施，使得我国大部分区域细颗粒物和二氧化硫浓度显著下降，但氮氧化物下降并不明显，导致细颗粒物中硝酸盐比例快速升高。大城市上空夜间残留层中氧化剂浓度极高，其中氮氧化物的参与对细颗粒物的形成和增长极为重要，但现今鲜有研究对其阐释。本研究以华北城市群区域重污染过程为研究对象，利用系留汽艇搭载小型化无线探测和采样设备，对夜间稳定边界层和残留层以及白天混合层内细颗粒物的质量浓度、数浓度及其化学组分进行比对观测研究，旨在揭示夜间稳定边界层和残留层中细颗粒物的理化特性差异，探索夜间残留层内细颗粒物中化学组分的演变和传输规律，阐述残留层内细颗粒物的形成、存储和转化对城市白天近地面空气污染水平的定量影响和作用机理，为大城市及城市群重污染控制提供科学依据。

国家“大气污染防治行动计划”的实施，使得我国大部分区域细颗粒物和二氧化硫浓度显著下降，但氮氧化物下降并不明显，导致细颗粒物中硝酸盐比例快速升高。大城市上空夜间残留层中氧化剂浓度极高，其中氮氧化物的参与对细颗粒物的形成和增长极为重要，但现今鲜有研究对其阐释。本研究以华北城市群区域重污染过程为研究对象，利用系留汽艇搭载小型化无线探测和采样设备，对夜间稳定边界层和残留层以及白天混合层内细颗粒物的质量浓度、数浓度及其化学组分进行比对观测研究，旨在揭示夜间稳定边界层和残留层中细颗粒物的理化特性差异，探索夜间残留层内细颗粒物中化学组分的演变和传输规律，阐述残留层内细颗粒物的形成、存储和转化对城市白天近地面空气污染水平的定量影响和作用机理，为大城市及城市群重污染控制提供科学依据。.项目执行期间，围绕研究目标发表SCI论文24篇；培养博士研究生3名、硕士研究生4名；获得2020年度中国科学院大气物理研究所创新贡献奖和2021年度中国科学院大气物理研究所科学传播先进个人2项奖励；成果转化为政策报告7份，先后被中办、民进中央、北京市政协等政府部门采用。项目的重要结果及其科学意义如下：.（1）获取了大量大气边界层颗粒物及其前体物垂直廓线数据，支撑了《打赢蓝天保卫战三年行动计划》和《第二次青藏高原科学考察研究》。项目执行期间，总计开展5次系留气艇观测实验，获取分别获取PM2.5浓度、PM2.5水溶性离子、黑炭和大气后向散射系数廓线垂直观测数据36、51、26和23000余条。.（2）夜间残留层内硝酸盐贡献被高估。白天混合层内颗粒物混合极为均匀，然而夜间稳定边界层内颗粒物浓度远大于残留层。残留层中虽然含有大量的颗粒物前体物，但由于不利的气象条件（高温、低湿）导致这一层结内硝酸盐产率极低。因此，残留层内颗粒物对白天地面大气污染的贡献可微乎其微。.（3）残留层内输送的颗粒物对重污染的爆发增长有重要作用。大气重污染初期，残留层内输送的颗粒物浓度虽然不高，但粒径更小。随着白天边界层的打开，残留层内小粒径的颗粒物可以作为种子促进重污染期间的化学生成，从而导致污染的爆发性增长。.（4）区域联防联控的重要性得到证实。基于长期地基遥测发现，2015至2021年间，北京市的大气后向散射系数逐年下降，且秋冬季下降幅度最为显著。稳定边界层内和混合层内大气后向散射系数显著下降，证实了局地减排和区域减排的协同贡献。