结合分子动力学模拟和中子散射实验研究水在石墨烯类材料的表面行为

Recently, graphene and graphene derivatives (graphene oxide and reduced graphene oxide) has attracted widely attention due to their potential applications in seawater desalination, solar steam generation and electrode. Water usually plays an inevitable role in their various applications. Experimental studies suggest that graphene-based membranes allow ultrafast water permeation, which is unable to be reproduced by the classical molecular dynamic simulations. The limitations of classical molecular dynamics simulation are not including nuclear quantum effects and results varying with the choice of empirical potential. We will train a deep many body potential model based on a set of data generated by ab-initio molecular dynamics using machine learning technique. The advantage of this model is to achieve the accuracy comparable to that of ab-initio calculation and the computational cost comparable to that of empirical potential. Owning to the low computational cost of that potential, we are able to study the influence of nuclear quantum effects on the properties of interfacial water. At the same time, neutron scattering techniques will be applied to study the structural and dynamical properties. The macroscopic experimental will be compared with the simulation results. Our project will provide a microscopic explanation of unique properties of water at the graphene-based material/water interface, and serve as a guide of potential applications of graphene-based material.

近年来由于在海水淡化、太阳能光热界面蒸发和电池电极等领域具有巨大的潜在应用，水在石墨烯和石墨烯的衍生物（氧化石墨烯和还原氧化石墨烯）表面行为的研究受到了广泛的关注。有大量的实验表明石墨烯类材料制成的薄膜有非常高的水通量，然而经典分子动力学模拟无法很好的重现实验结果。经典分子动力学模拟的结果高度依赖力场参数的选取以及受限于无法描述原子核量子效应。申请人拟使用机器学习技术通过对第一性原理计算的结果进行学习训练多体力场。该多体力场的优势在于只消耗经验力场相同数量级的计算资源却能达到第一性原理计算的精度。并且由于计算资源的减少，可以使用路径积分分子动力学研究原子核的量子效应对界面水的影响。同时利用中子散射技术研究石墨烯和氧化石墨烯表面水的结构和动力学的性质。实验结果将与模拟结果进行对比研究。本项目的开展将为水在石墨烯类材料的奇特性质提供微观解释，并且为这类材料的应用提供理论帮助。

近年来由于在海水淡化、太阳能光热界面蒸发和电池电极等领域具有巨大的潜在应用，水在石墨烯和石墨烯的衍生物（氧化石墨烯和还原氧化石墨烯）表面行为的研究受到了广泛的关注。水在这些应用中起到了关键作用。有大量的实验表明石墨烯类材料上的界面水有着不同于体态水的奇特性质。然而水分子在石墨烯类材料表面的微观图像还不清晰。.本项目通过中子散射技术和分子动力学模拟研究氧化石墨烯表面水的动力学的性质。原子的低频振动在各种物理、化学和生物系统的功能中起着关键作用。我们通过非弹性中子散射实验观测到氧化石墨烯薄膜层中无序固态水的振动态密度的低频标度具有不同于Debye模型预测的ω2的振动模式。振动态密度在低频区域会随着层间距减小展现由ω2逐渐过渡到ω3。然后我们通过分子动力学模拟验证这种幂率关系在二维受限的晶体冰以及无序固态水都为ω3。最后我们通过理论推导证明这种新的幂律关系是由于长程声子在几何受限的情况中传播导致的。此外我们还研究了含水氧化石墨烯薄膜的质子扩散机制。通过中子散射实验等多种实验手段定量区分质子跳跃机制和水合氢离子对质子扩散的贡献。为质子导体材料的质子电导率提出了新的优化策略。.本项目的研究结果为石墨烯类材料界面水提供新的微观图像。为这类材料的应用提供的理论帮助。