纳米硅中多重激子产生的统计模型研究

Both quantum cutting and multiple exciton generation in semiconductor nanocrystals,a process two or mor electron-hole pairs generated by absorbing one photon, have very important significance of basic research and potential value for the development of high-efficient solar cells and high-performance optoelectronic devices.This proposal has proposed the novel fundamental research on quantum cutting and multiple exciton generation in silicon nanocrystals. On the one hand, in order to study quantum cutting, a theory statistical model has to be established according to the physical mechanisms of quantum cutting effect and the statistics theory of excitons generation. On the other hand, to clarify the relationship between quantum cutting and multiple exciton generation, a comparative studies of the theory models and their results of quantum cutting and multiple exciton generation, with theoretical analysis and numerical calculation means, has to be needed. Furthermore, the surface properties of semiconductor nanoparticles have a great influence on the generation of electron-hole pairs in semiconductor nanoparticles system. It is very important to dtailed analysis of the effect of the nanoparticles surface on quantum cutting and multiple exciton generaton with the modified theoretical theory models based on theoretical analysis of quantum dot surface. The deep through research of this proposal will hopefully introduce new vitality to the exploration of new type solar cells and high-performance optoelectronic devices and accelerate the general development of photoelectric science and engineering.

量子剪裁效应和多重激子效应都是在半导体纳米体系中因吸收一个光子而产生多个电子－空穴对的物理过程，不仅具有基础理论研究意义，而且在新型太阳电池及高性能的光电子器件上具有潜在的应用价值。本项目提出对纳米硅体系中量子剪裁效应和多重激子效应的理论基础研究。根据量子剪裁效应的物理机制和激子产生的统计方法，建立适用于研究量子剪裁效应的统计理论模型；借助理论分析技术和数值计算手段，通过对比研究，透彻分析这两种产生多重电子－空穴对的物理现象之间的差别与联系；在量子点表面理论分析的基础上，适当改进物理模型，详细地分析纳米颗粒表面情况对量子剪裁和多重激子效应的影响。本项目的深入研究将为新型光电子器件的研发注入新活力，加快半导体光电子科学与工程技术的发展。

多重激子产生过程（包括多重激子效应与量子剪裁效应）是指纳米半导体体系因吸收单个高能光子而产生两个甚至多个电子－空穴对的物理现象，不仅具有一定的基础研究意义，而且在新型太阳电池及高性能光电子器件方面具有潜在应用价值。本项目采用FDTD方法探索了纳米硅薄膜的反射、透射和吸收等光学性质，发现纳米结构和薄膜干涉效应对其光学性质有较大的影响。基于碰撞电离过程和Fermi的统计方法，建立了一个适用于探索纳米半导体体系中多重激子产生的统计理论模型，可用于计算较大尺度范围的纳米半导体中多重激子的产生效率及阈值能量。结果显示纳米硅薄膜中存在着多重激子产生效应，且其产生效率由薄膜厚度和所吸收的光子能量共同决定；而其阈值能量则仅随薄膜的厚度而变。新型结构的BC-8硅量子点不仅具有较低的禁带宽度，且有高效的多重激子产生。直径15nm的BC-8硅量子点的内量子效率可高达400%。对于硅量子点体系，在忽略量子点间填充介质吸收的情况下，量子剪裁与多重激子效应的结果相一致。此外，考虑到窄带半导体在多重激子产生及其应用方面的优势，本项目还系统地研究了纳米PbS中的多重激子效应。发现纳米PbS中的多重激子效率甚至可以高达400%以上，而归一化阈值能量受量子点尺寸的调控，在4-2.5Eg范围内变化，且“理想”多重激子产生可将太阳电池的效率最大提高到84.9%。