缺陷石墨烯表面化学反应的第一性原理研究

Graphene is a novel carbon nanostucture with a two-dimensional honeycomb structure. The unique structure of graphene, which only consist of a single layer, renders it exhibit many interesting properties and wide potential applications. Hence, grahene have become a hot topic of physics, chemistry, biology, and material, thus attracting considerable attention. However, a variety of defects, such as vacancies and doping, can inevitably be formed in the process of the growth and preparations of graphene. The existence of defect greatly enhances the chemical reactivity of graphene, thus initiating many important chemical reactions. In the present project, we will study systemically the chemical reactions (such as adsorpion, bond cleavage, cluster formation) on the defective graphene through first principles methods, explore the mechanism of these reactions, discover the effects of defect on chemical reactivity of graphene. Our study could provide an important guidance and help for fabricating and developing novel nanodevices, such as metal-free catalysts and nanosensors.

石墨烯是一种新型二维碳纳米材料，其独特的单原子层结构决定其具有丰富而新奇的性质和广泛的应用前景，因而成为物理、化学、生物和材料领域一个研究热点，已引起各国研究人员极大的兴趣和广泛的关注。但石墨烯在制备和生长过程中，不可避免的产生空位、杂原子掺杂等缺陷，这些缺陷使其具有较强的化学反应活性，因而可以诱发一些重要化学反应的发生，为此，本项目利用第一性原理等方法，详细研究缺陷石墨烯表面发生的吸附、键劈裂、团簇形成等若干重要化学反应，探讨这些化学反应的反应机理，揭示缺陷存在对石墨烯化学活性的影响，为新型非金属催化剂、纳米传感器等的设计和开发提供基础数据，因而，该项研究具有重要的理论意义和实际应用价值。

自从2004年石墨烯发现以来，其独特的单原子层结构决定其具有丰富而新奇的性质，使得其具有广泛的应用前景，因而成为物理、化学、生物和材料领域一个研究热点，已引起各国研究人员极大的兴趣和广泛的关注。但其半金属（零带隙）的特性极大限制了其应用范围。在石墨烯中引入缺陷或非碳杂原子（如硼、氮、硅等）不仅可以改变使电、磁等性质，而且赋予其较强的化学反应活性，因而可以诱发一些重要化学反应的发生。. 本项目利用第一性原理等方法，详细研究氮、硅、磷、金属等掺杂对石墨烯电学和磁学性质的影响，进而研究各种气体小分子在这些石墨烯表面的吸附、转化以及金属纳米团簇的负载等问题，进而探讨一系列化学反应发生的可能性，并明确其反应机理，从而揭示缺陷或杂原子掺杂对石墨烯等二维纳米材料化学活性及催化活性的影响，为新型非金属催化剂、纳米传感器等的设计和开发提供基础数据。. 具体内容包括掺杂石墨烯表面发生的氮氧化物还原、氧还原、一氧化碳氧化、Pt纳米粒子沉积等化学反应，在ACS APPL. MATER. INTER., J. Phys. Chem. C, J. Power Source., Phys. Chem. Chem. Phys.、RSC. Adv.,等刊物发表SCI学术论文22篇；于2013年6月主办第六届计算纳米材料与新能源国际研讨会，参加国际学术会议4次，培养硕士研究生3名。