过渡金属原子的单分散吸附及其对石墨烯电学性质的影响

Spin-orbit coupling is the fundamental basis for electron-spin components controlled by electric field. The unique electronic structure with linear energy dispersion and massless Dirac fermions makes graphene the most promising material for spintronic devices, yet its zero-bandgap and weak intrinsic spin-orbit coupling remains the bottleneck to limit its application. Theoretical calculations predicted that a separate dispersion of individual metal atoms on graphene was an effective approach for realizing strong spin-orbit coupling of graphene and enabling directly measuring and tuning the related quantum transport. However, with a low adsorption energy, the metallic adatoms on graphene are apt to diffuse and form clusters or islands. To address this issue, we propose two ways aiming to the atomic-scale adsorption of transition metal atoms on graphene surface: (1) graphene substrate modification by vacancies or heteroatoms to enhance the adsorption energy of metallic adatoms and offer stable adsorption sites; (2) metallic atoms modification by organic-ligands for forming metallorganics thereby stabilizing the metallic atoms by means of molecular self-assembly. The effect of graphene structure and organic-ligands on the adsorption behavior of metallic atoms, and the effect of charge transfer between adatoms and graphene will be investigated. This study will contribute to the design of low-power micro-nano spintronic components from both theoretical and experimental aspects.

自旋轨道耦合效应是实现电场调控电子自旋元器件的重要理论基础。石墨烯因其无质量的线性色散关系，是最有希望实现电子自旋应用的材料载体，但是石墨烯无磁性、无能隙、自旋轨道耦合效应极弱。理论研究发现，在石墨烯表面获得分散的金属原子吸附掺杂是实现强的自旋轨道耦合作用并进行相关量子输运的直接测量和调控的重要实验途径。然而，石墨烯表面金属原子吸附能低，易于迁移成团簇而难以分散。针对这一界面调控中的实验难点，本项目拟对石墨烯表面过渡金属的原子级分散展开研究，通过（1）对基底材料进行掺杂，即利用石墨烯晶格结构中的缺陷或异质原子提供较高的吸附能和稳定的吸附位点；（2）对金属原子进行化学修饰，即利用金属有机物分子二维自组装来固定单个金属原子；研究石墨烯基底和配体分子结构对金属原子吸附行为的影响，研究金属原子与石墨烯之间电荷转移强度对石墨烯电学性质的影响,为低能耗微纳电子自旋元器件的设计提供实验和理论依据。

本项目按照计划执行。主要研究目标是可控制备石墨烯，并对过渡金属原子在石墨烯表面的单分散吸附及其对石墨烯的电学性质调制展开研究；通过掺杂石墨烯限域吸附和金属有机分子吸附的方法实现绝缘衬底上石墨烯的金属原子修饰；研究金属原子的吸附行为与石墨烯电学性质之间的构-效关系。在项目的资助下，我们在拟开展研究的几个方面取得了显著进展。具体包括：1）通过O2 等离子体辅助法实现CVD石墨烯薄膜的方便快捷、分辨率高的光学显微镜检测；2）利用热滚压的方法实现了大尺寸CVD石墨烯薄膜的快速清洁转移；3）采取H2O辅助的方法进行单层及双层CVD石墨烯薄膜的可控生长；4）实现了石墨烯结构缺陷的可控构筑和原位异质原子掺杂，并且研究了这两种结构因素对材料电子态密度作用规律的差别；5）实验合成了一系列具有三维结构的石墨烯基功能材料，拓展石墨烯的可能应用；6）通过掺杂石墨烯限域吸附实现了过渡金属原子在石墨烯表面的单分散吸附。项目研究成果主要以学术论文形式发表，已发表SCI论文6篇。项目执行期间研究组毕业硕士研究生2名。