长三角地区气溶胶新粒子生成机制及离子诱导成核过程研究

Atmospheric new particle formation is an important source for atmospheric aerosol particles, which plays key roles in regional air quality and global climate change. Recent studies have revealed large knowledge gaps in understanding the processes of new particle formation, especially the role of ion induced nucleation. The lacks of reliable techniques and continuous long term observations are the major challenges. In this study, we propose a whole year's field observation utilizing state-of-the-art instruments including an air ion spectrometer (AIS) and a differential mobility particle sizer (DMPS) to measure the atmopheric ion culsters (0.8-42 nm), netural particles (6-800 nm) and other key species in regional background regions of Yangtze River Delta. The goal is to understand the impacts of atmospheric chemical envrioment and weather system on the process of new particle formation, and to estimate the contribution of ion induced nuclation to the whole new formed particles. This study has great scientific significants in understanding the processes of new particle formation and ion clusters in the unique atmospheric enviroment of China (coexistence of high concentrations of gaseous precursors and particles).

新粒子生成是大气颗粒物和云凝结核的重要来源，其对区域空气质量和全球气候变化具有重要影响。新粒子生成机制非常复杂，其成核和生长速率随大气化学环境及天气系统而高度变化但其内在规律尚不清楚；离子诱导作为一种重要成核机制，对新粒子生成的贡献仍存在较大争议。缺少针对颗粒物数谱及其相关参数的长期、连续、综合的观测，尤其是对带电离子（簇）的观测，是造成上述不足的主要原因。本项目拟在南京大学新建的位于长三角西部、南京东郊的区域背景站，使用目前国际先进的空气离子谱仪（AIS）和微分动态颗粒物粒径谱仪（DMPS）对大气中的带电（0.8-42 nm）及中性（6-800 nm）粒子进行为期一年的观测，结合同步的气体和气溶胶观测，研究颗粒物的生成-成长过程，并评估离子诱导成核对新粒子生成的贡献。本项目对于认识我国特殊大气环境（高浓度前体物和高浓度颗粒物共存）对大气带电、中性粒子及新粒子生成过程的影响有重要科学意义。

本项目计划在长三角区域背景地区使用目前国际先进的空气离子谱仪（AIS）和微分动态颗粒物粒径谱仪（DMPS）对大气中的带电（0.8-42 nm）及中性（6-800 nm）颗粒物进行为期一年的观测。并以此为基础研究颗粒物的生成-成长过程，并评估离子诱导成核对新粒子生成的贡献。项目实施过程立足于既定核心科学问题和研究目标，在南京大学地球系统区域过程综合观测基地（SORPES）针对新粒子形成相关的颗粒物粒径分布、气体前体物及其它相关参数开展了长期的连续观测，尤其是针对大气中带电粒子的长期监测实属我国首次，这些数据是研究我国高污染环境下的新粒子形成机制的基础。研究手段上，除了传统的数据统计和参数计算以外，还引入新粒子形成的数值模型（MALTE-BOX），以研究长三角地区的新粒子形成机制。长期观测结果发现长三角地区新粒子形成事件的发生频率极高（44%的观测天），主要集中在春、夏、秋三季，冬季新粒子形成事件发生频率较低，约为13%。粒子成核速率（J6）介于0.24 – 10.85 cm-3s-1之间，增长速率（GR6-30 nm）介于3.64 - 22.90 nm h-1 之间。气态硫酸是新粒子成核及初步增长的最主要前体物，但是（超）低挥发性有机物亦有重要的贡献。单萜烯的臭氧氧化是该类（超）低挥发性有机物可能的主要生成途径。高浓度的单萜烯可以在一定程度上提前新粒子形成事件的发生时间，导致“清晨新粒子形成事件”的发生。离子诱导成核对新粒子成核速率的贡献总体较低，但在“清晨新粒子形成事件”中存在较为明显的贡献。.高污染环境下的新粒子形成事件亦可以在长三角地区被频繁的观测到，其相关机制仍在持续的研究中。本项目的主要成果之一就是发现在污染沙尘对新粒子形成及增长的促进作用。相关观测多次在SORPES站点和衡山地区发现沙尘与新粒子形成并存的事件，并证明沙尘相关的非均相光化学过程是引发该类新粒子形成事件的主要原因。此外，项目研究还发现了生物质燃烧颗粒物可以存进大气亚硝酸气（HONO）的生成。HONO光解是大气羟基自由基的主要来源之一，会进一步促进新粒子形成事件的发生。基于以上工作，项目成功发表论文6篇（其中SCI论文4篇，项目第一资助论文5篇），先后参加了多次国内外学术研讨会，培养了一批本科和研究生。