不同温度下腐殖质存在时放射性核素在Na基高庙子蒙脱石上的吸附作用

The temperature of the near field of high-level radioactive waste repository varies with time and space and humic substances (HSs) can arrive in the buffer/backfilling materials with underground water. Thereby, it is of significance for repository design and safety assessment to investigate the effect of HSs on the adsorption of radionuclides on motmorillonite/bentonite at variable temperatures. The present project focuses on the effects of pH, ionic strength, sorbate concentration, and Fulvic acid (FA) and humic acid (HA) on the adsorption of 152+154Eu(III), Th(IV) and U(VI) on Gaomiaozi Na-motmorillonite at different temperatures (20, 50 and 80 oC). Chemical models will be set up for quantitative interpretation and prediction of the adsorption. The objective is to collect fundamental adsorption data and construct chemical models for the repository design and the safety assessment of the high-level radioactive waste repository of China.

高放废物地质处置库近场温度随时间和空间变化，而腐殖质又会随地下水达到处于处置库近场的缓冲/回填材料，因此，研究不同温度下腐殖质对放射性核素在蒙脱石/膨润土上吸附作用的影响，对于高放废物地质处置库的设计和安全评价具有重要意义。本项目拟采用静态法，通过研究不同温度下（20 、50、80 oC），pH、离子强度、吸附质浓度以及富里酸（FA）和胡敏酸（HA）对152+154Eu(III)、Th(IV)和U(VI)在Na基高庙子蒙脱石上吸附的影响，建立可定量描述吸附实验数据并具有预测能力的化学模型，为我国高放废物地质处置库的设计和安全评价提供必要的基础实验数据和化学模型。

由于腐殖质会随地下水接触到高放废物地质处置库的缓冲/回填材料，与此同时，处置库近场的温度会随时间和空间变化，因此，研究不同温度下腐殖质对放射性核素在蒙脱石/膨润土上吸附作用的影响，对于高放废物地质处置库的设计和安全评价具有重要意义。本项目研究了不同温度下富里酸（FA）和胡敏酸（HA）的质子解离平衡及动力学，获得了不同来源FA和HA的质子解离平衡的NICA-Donnan模型参数以及解离反应的焓变，明确了HA循环电位滴定结果滞后是由于解离反应速率慢的原因；采用离子交换法研究了不同温度下FA和HA与Eu3+、Th4+、UO22+的配位作用；采用批式法研究了Eu(III)、Th(IV)和U(VI)在Na基高庙子膨润土上的吸附作用以及FA和HA对吸附的影响，构建了Eu(III)、Th(IV)和U(VI)吸附的表面配位模型；本工作所得结果为我国高放废物地质处置库的安全评价提供了部分必要的基础实验数据和参考模型。