基于耦合多相流和多物理场传质模型的电絮凝机理的研究

The Electrocoagulation (EC) process is increasingly used to treat heavy metal ions. EC process is composed of electrochemical reaction, multi-phase fluid flow, mass transfer, adsorption and flotation. These processes are coupled together for their internal relationships. This makes the study of the mechanism and process optimization complicated. The aim of this project is to study the mechanism of EC by numerical simulation methods. The models of multi-phase fluid flow and mass transfer are built to study the mechanism of these processes: the in situ formulation of the floc, the migration of the floc and the mass transfer of heavy metal ions. Through the study of the mechanism of EC process, a new optimization method is built that by optimizing the formation and migration of flocs and the mass transportation of heavy metal ions, the EC process can be optimized to achieve low energy cost and high removal efficiency. This project provides a new numerical simulation method to study the EC process and gives a new insight into the mechanism of EC. This project has both the theoretical and practical significance for the treatment of heavy metal ion pollution.

近年来电絮凝技术在重金属废水处理领域的应用越来越广泛。电絮凝过程是由电化学反应、多相流、电场下物质质量传递、吸附、气浮等多个过程组成，各个过程之间形成相互影响相互作用的耦合关系，这使得机理研究和工艺改进的难度较大。本课题以电絮凝过程的机理为研究对象，突破现有的多因素实验和简单宏观模型无法深入研究过程机理的技术局限，对电絮凝通道中耦合多相流和多物理场下物质的动量和质量传递过程进行数值模拟研究，揭示电絮凝过程中絮体产生、运移、电解产物和待去除离子传质过程的基本规律。同时本课题提出，避开传统的多参数多体系的工艺优化方法，建立通过对絮体产生、运移和待去除离子传质过程分别优化以实现电絮凝过程优化的方法，从而在较低的絮体生成速率、较短的絮体停留时间和较低的能耗下达到目标去除率。通过本课题的研究，将促使电絮凝机理研究和工艺优化向纵深方向发展，对于解决目前日益严重的重金属污染问题有着重要的意义。

1.多物理场耦合电絮凝数值模拟研究. 电絮凝过程是由电极电化学反应、物质质量传递、水解反应和吸附反应等多个过程组成，各个过程之间形成相互影响、相互作用的耦合关系。本基金对电絮凝通道中耦合多相流和多物理场下物质的动量和质量传递过程模型进行研究，建立了连续电絮凝过程的二维数学模型，进行求解计算，并将计算结果和实验结果进行对比验证，结果显示此二维数学模型可完整描述连续电絮凝过程。该模型由电絮凝过程中离子的质量传递和流体动量传递模型组成，由质量传递场，动量传递场和电场三者耦合求解获得。模型研究发现，在连续电絮凝电解通道中，存在和电动土壤修复类似的pH-front(酸碱前沿)，基于模型结果我们量化了改酸碱前沿的迁移规律，获得了H+控制区域和OH-控制区域的边界。同时发现在电解通道中，存在缓冲区，该缓冲区主要起到捕获和收集具有高比表面积的氢氧化物絮体的作用，并且发现，该缓冲区的位置和大小不随电流密度、停留时间和初始pH值变化。对电解通道中浓差极化进行了量化研究，发现在通道的前段，浓差极化较弱,水解反应为控制步骤。在电解通道的中后段, 浓差极化较强，过程由传质控制，即电迁移和扩散控制。提出了电絮凝电解产生的絮凝剂金属离子（如铁和铝离子）的利用率，研究了电絮凝过程中产生的金属离子的利用率随各种参数变化的规律，发现对于不同的去除物体系，该利用率变化较大，絮体对重金属离子有着较高的去除效率，较高的离子利用率，而对阴离子污染物，其利用率较低。.2. 电絮凝废水用于重金属离子分离的机理和工艺研究. 本项目对实际连续电絮凝过程进行了实验研究，将电絮凝过程应用于多种重金属废水(含铬，镍，铜和锌)的分离。实验建立了连续和间歇两种操作方式的电絮凝过程，研究发现连续电絮凝过程中返混问题是影响其分离效率的较为重要的因素，沿着电解槽通道从进口到出口，返混沿着流线逐渐增强，同时研究发现随着电流密度和停留时间的增大，电解通道中的返混增强。本项目提出了电生铝铁离子的利用率。将铝铁离子的利用率作为评价电絮凝过程效率高低的参数，研究了槽电压、初始浓度、初始pH 值、电极材料等工艺参数对电絮凝过程分离锌铜镍离子效率的影响机理，研究了各种操作参数对阳极产生铁离子利用率的影响机制。研究了电絮凝的三种重要的吸附机理，即配位吸附，沉淀和共沉淀。研究发现铁氢氧化物对重金属的专属吸附有着较高的铁离子利用率。