静电相互作用及介电非均匀性对嵌段共聚物相行为影响的模拟研究

In this proposal, we will develop a particle-field molecular dynamics simulation method, build coarse-grained models of salt-doped and ionic liquid-doped block copolymers, and promote the computation efficiency by employing high-performance parallel computation of multi-GPUs, to study the phase behaviors of block copolymers with dielectric inhomogeneity. We will focus on the influence of the chain length of polymer, chain length polydispersity, the topological structure of polymers, ion binding or adsorption strength, ion entropy effect, charge cohesion effect, and dielectric inhomogeneity on the chain conformation and phase morphology of block copolymers. We will reveal the design rules and controlling mechanisms of microscopic structures of solid polymeric electrolyte made from block copolymers, aiming at providing theoretical support for the design and development of novel solid polymeric electrolyte materials.

发展能够描述介电非均匀性体系的粒子-场分子动力学模拟方法，建立盐和离子液体掺杂嵌段共聚物的粗粒化模型，同时借助高性能GPU并行运算提高计算效率，研究静电相互作用下嵌段共聚物体系的相行为。探索聚合物链长、分子量多分散性、分子链拓扑结构、离子结合或吸附强度、离子的熵效应、电荷的内聚作用以及介电的非均匀性等因素对带电嵌段共聚物的链构象转变和相结构形成及演化的影响规律和作用机理；揭示基于嵌段共聚物的固体电解质微观结构的设计原则与调控机制；为新型固体聚合物电解质材料的开发和设计提供理论支持。

由于静电是长程作用，一方面在分子模拟中它的计算最耗时；另一方面，大尺度的粗粒化模型缺少对介电性质的描述，限制了分子模拟对聚电解质的深入研究。在该项目的支持下，我们发展了快速计算的静电粒子-场分子动力学方法，并开发了相应的GPU加速模拟程序。利用以上工具我们对复杂的盐掺杂的嵌段共聚物体系进行了模拟研究，明晰了离子结合或吸附强度、离子的熵效应、电荷的内聚作用以及介电的非均匀性等因素对共聚物的链构象转变和相结构形成及演化的影响规律和作用机理，为新型固体聚合物电解质材料的开发和设计提供理论支持。同时拓展研究了表面接枝聚阴离子和聚两性离子毛刷的聚集结构和自清洁效应，揭示了聚电解质聚集结构与自清洁性能之间的关系，为开发先进表面修饰材料提供理论支持。