Pd-Fe催化剂的CO氧化反应性能及机理研究

The high cost and low abundance of Pt noble metal is an important reason of exploring other catalysts to substitute Pt in the current study. This project aims to design and synthesize a series of Pd-non-noble metal bicomponent catalysts, which are prepared by co-impregnation and liquid-phase chemical reduction methods. The microstructure of catalysts is regulated with various preparation conditions. The catalytic performance of them are studied in CO complete oxidation and CO preferential oxidation reactions, in order to develop a bicomponent catalyst with high activity and low Pd content. The metallic valence state, element distribution, surface composition and metal-metal interaction of Pd-based catalysts are characterized, and the catalytic reaction mechanism is also discussed. This work gives a deeper understanding of structure-activity relationship of bicomponent catalysts. This work also provides an important basis for controllable synthesis of different sturtures of the bicomponent nano-catalysts, and there is an important academic significance.

贵金属Pt的高昂价格和低储量是目前催化剂研究中寻求替代Pt的重要原因。本项目旨在设计合成一系列由共浸渍法和液相化学还原法制备的Pd-便宜金属双组分纳米催化剂，改变不同的制备条件调控催化剂的微观结构，研究其在CO完全氧化反应和CO选择氧化反应中的催化性能，研制和开发高活性、低Pd含量的双组分催化剂。表征催化剂中金属的价态、元素分布、表面组成和金属间相互作用，探讨催化反应机理，加深对双组分催化剂的结构-效能关系的理解和认识。该项目为可控合成不同结构的双组分纳米催化剂提供了重要的依据，有重要的学术意义。

为了替代高昂价格和低储量的贵金属Pt，Pd基催化剂是其中可行的途径之一。本项目研究了Pd-Fe催化剂各制备条件，例如制备方法、载体、金属负载量、处理气氛和温度等对催化剂在CO氧化反应性能的影响及Pd-Fe双组分催化剂的构效关系，确定Pd和Fe2O3之间具有相互作用，并且通过简单的氧化还原处理实现Pd-α-Fe2O3与Pd-γ-Fe2O3之间的转化。以此为基础，进而扩展到其它非贵金属(Ni、Co、Sn、Mo、V)添加对Pd催化剂性能的影响。除此之外，对其它有意义的课题也进行了研究，包括：负载型催化剂中制备Pt-Fe和Pt-Co的反转催化剂，考察其结构与CO完全氧化反应(COOX)和CO选择氧化反应(CO-PROX)性能的关系，发现表面氧化物在两种反应气氛中的转变性能的不同；Pd掺杂的氮化硼纳米管（BNNT）的结构、CO氧化反应性能和机理的理论研究，发现LH机理、三分子ER机理和三分子LH机理都具有较低的能量路径，也是最有可能的CO氧化机理；BNNT材料的生物传感性能研究，包括芳香族氨基酸（苯基丙氨酸、酪氨酸、色氨酸）、丙酮和黄酮醇等在BNNT上的吸附性能和作用力，证明了BNNT独特的吸附性能在纳米器件和纳米技术中的应用。