高灵敏DNA光电化学传感器的构建及其用于环境污染物监测研究

生物光电化学传感器是一种将光电化学技术用于生物传感研究的新型传感器，集中了光学与电化学的协同优势，具有灵敏度高、检测成本低的优点，有广阔的开发、应用前景。本项目拟在研究利用石墨烯独特的片状纳米结构和优异的电子传输性能提高光电转换效率基础上，用层层组装技术制备高性能的DNA光电化学传感器，用邻苯二酚、萘胺、肼等几种典型的毒性污染物作为模型分子考察、优化传感器对污染物的传感响应性能，用以系统地研究环境优先污染物、药品及个人护理品(PPCPs)类新兴污染物与DNA的作用，建立各污染物浓度与传感响应信号变化的线性关系，为环境污染物监测提供快速、高灵敏的新型研究手段，并用于实际水体监测评价。通过本申请项目研究不仅为研制生物光电化学传感器提供了新技术方法和材料，还对扩大光电传感器的测定研究范围至环境监测领域具有重要的学术意义和应用价值。

光电化学传感器是一种将光电化学技术用于传感研究的新型传感器，集中了光学与电化学的协同优势，具有灵敏度高、检测成本低的优点，有广阔的开发、应用前景；由于许多环境污染物与易DNA作用，将DNA用作光电化学传感器的识别元件，可构建适用于环境污染物监测的DNA光电化学传感器。本项目按照预定研究计划，圆满地完成了全部研究任务，实现了预期研究目标，利用不同半导体与石墨烯复合物作为光电响应材料、DNA和核酸适配体作为分子识别元件，构建了多种高性能的DNA光电化学传感器，在优化传感响应性能的基础上，用以系统地分析研究环境优先污染物、药品及个人护理品(PPCPs)类新兴污染物，建立各污染物浓度与传感响应信号变化的线性关系，并利用污染物与DNA适配体的特异性作用，为水体中环境污染物检测提供高灵敏度、高选择性的新型研究手段。所取得的主要研究成果包括：利用酚类污染物（包括2-氨基苯酚、邻苯二酚、4-硝基苯酚）与DNA的作用，基于不同光电材料（CdSe量子点、CdS量子点）与石墨烯复合，构建了高灵敏DNA光电化学传感器，成功地用实际水体中酚类环境污染物的检测，获得良好；对于PPCPs类新兴污染物，研究利用对不同药物（包括卡那霉素、氯霉素、四环素、土霉素）具有高特异识别性能的DNA适配体代替普通的DNA作为分子识别元件，并利用各种新型光电材料（氧化石墨烯掺杂的C3N4、CdS量子点敏化的C3N4、氮掺杂石墨烯量子点、BiOI与石墨烯复合材料）制备对可见光具有优异响应性能的光电极，构建了高选择性、高灵敏度检测水体中PPCPs类污染物的适配体光电化学传感器；另外，本项目还在利用纳米材料修饰电极研究不同污染物与DNA作用、药物的电化学传感分析方面进行了探讨，并在研制高活性光电材料和光电极方面开展了一些列研究，这些结果都为本项目中研究利用污染物与DNA作用构建适用于环境污染物监测的高性能DNA光电化学传感器提供了良好的基础。通过本项目研究构建的高性能DNA光电化学传感器，不仅为研制光电化学传感器提供了新技术方法和材料，还对扩大光电传感器的测定研究范围至环境监测领域具有重要的学术意义和应用价值。