基于氧化石墨烯膜的分离机制和传质原理的研究

Membrane separation is the key to seawater desalination and alcohol water separation. However, there are many problems in the present membrane technology, such as high energy consumption, serious membrane fouling and low separation performance. Due to its excellent mechanical properties, large specific surface area and ultrathin laminar structure, graphene oxide (GO) is considered as a new filtration membrane and has become a research hotspot in the field of membrane separation. However, the current experimental reports and theoretical studies are inconsistent with each other and lack the support of systematic theory.. Our project will study the separation mechanism of GO membrane, using the first principle and classical molecular dynamics simulations as well as experimental observations. The permeation flux and separation factor are employed to characterize the performance of GO membrane. In detail, the adsorption and mass transfer mechanism of porous GO film, GO bilayer and laminar GO membrane will be investigated through the effects of three parameters, namely defects in the membrane, functional oxygen-containing groups and interlayer spacing. Finally, the general theory of GO membrane separation will be established, which may lay a theoretical foundation for the design and production of GO membrane with specific utilizations.

海水淡化和醇水分离的关键是膜分离技术。目前使用的膜普遍存在能耗高、膜污染严重和分离性能低的问题。石墨烯及其氧化物由于其优异的机械性能、超大的比表面积、超薄的分子厚度及特殊的片状结构,在膜分离领域已成为一个新的研究热点，被认为是集众多优点于一身的新一代过滤分离膜。但是目前的实验报道和理论研究存在着诸多差异，对氧化石墨烯膜的分离机制存在着争议。本项目将运用第一性原理和经典的分子动力学模拟以及实验观测相结合的方法研究氧化石墨烯膜的传质原理和分离机制，通过分析膜的渗透通量和分离因子来表征膜的分离性能。具体将从膜中的缺陷、含氧官能团和层间距以及溶剂溶质和膜的相互作用多个角度对含孔石墨烯膜、层状排列的氧化石墨烯膜和氧化石墨烯复合膜的吸附机制和传质原理进行系统的研究。最终建立氧化石墨烯膜分离机制的一般理论，为设计和制备具有特定应用的氧化石墨烯膜奠定理论基础。

石墨烯及其氧化物由于其优异的机械性能、超大的比表面积、超薄的分子厚度及特殊的片状结构,在膜分离领域已成为一个新的研究热点，被认为是集众多优点于一身的新一代过滤分离膜。但是实验报道和理论研究存在着诸多差异，对于石墨烯及其氧化物膜的分离性能和机制存在着争议。. 本项目运用第一性原理和经典的分子动力学模拟以及实验观测相结合的方法研究了纯石墨烯膜、氧化石墨烯膜和还原氧化石墨烯膜的传质原理和分离机制，通过分析膜的渗透通量和分离因子来表征膜的分离性能。具体研究了含孔石墨烯和二硫化钼膜的脱盐性能的比较，层间距和氧化程度对氧化石墨烯膜的水通量和截留率的影响，氧化石墨烯的物理和化学结构对氧化石墨烯膜的过滤性能的影响，还原氧化石墨烯膜的水通量和离子截留性能，钾离子改性还原氧化石墨烯膜的水通量和其对高价态离子截留率。研究结果表明：用于截留金属离子的最佳氧化石墨烯膜通道层间距为1.2nm，氧化程度为20%或者更低一些；随着氧化温度的升高，氧化石墨烯膜片层的尺寸越来越小，水通量却越来越大；用氨水还原的氧化石墨烯膜对高价态的离子具有理想的截留率，同时和氧化石墨烯膜相比，具有更高的水通量；通过水合K+ 改性还原氧化石墨烯的方法制成的膜，同时兼具高水通量和高截留率。这些理论与实验的研究结果为设计和制备具有特定应用的石墨烯、氧化石墨烯和还原氧化石墨烯膜提供了一定的理论指导和实践经验。. 另外还研究了氧化石墨烯在混合溶液中的分散性、石墨烯富勒烯复合纳米容器对气体的储存和缓释性能和石墨烯量子点的荧光特性等。结果发现氧化石墨烯在水和有机溶剂（二甲基亚枫、乙醇和丙酮）的混合溶剂中的分散性要优于其在纯水或者纯的有机溶剂中，且水和有机溶剂之间存在最佳的比例来分散氧化石墨烯；用特定金属离子修饰的石墨烯量子点可以保持其在重金属离子环境下的光致发光特性等。这些实验结果丰富了本项目的研究内容。