凹凸棒石及其复合复合材料净化室内空气中甲醛的作用和机理

Formaldehyde is the most important indoor air pollutant. Cost-effective scavenging material of indoor formaldehyde is the urgent demand for satisfying the beautiful life of human beings. Palygorskite is a kind of one dimension nano-mineral with the properties of molecular sieve and presents tremendous potential for purifying formaldehyde. This project mainly studis the performance of inner surface and external surface of palygorskite on adsorption of formaldehyde, which will be compared with that of various clay minerals, active carbon, diatomite and so on, to build the basic data for formaldehyde purifying; investigates the effect rule of temperature, humidity, impurity on the adsorption performance of palygorskite for adsorption of formaldehyde; explores the catalytic activity of palygorskite and modified palygorskite to low concentration formaldehyde and the effect rule of formaldehyde concentration, temperature and illumination on catalytic oxidation of formaldehyde; clarifies the synergitic function of active component (such as manganese oxides and cerium doping, titanium oxide and light assistance, gold/silver and iron doping) and palygorskite on catalytic oxidation of low concentration formaldehyde at room temperature; probes the purifying mechanism of formaldehyde by palygorskite and modified palygorskite based on various characterization techniques, products analysis, calculation of carbon balance and kinetics studies. It is believed this project will establish theoretic foundation for the purification of indoor formaldehyde and the application of palygorskite in the purification of indoor air and promote the development of environmental mineralogy.

甲醛是最主要的室内空气污染物，廉价高效的室内甲醛净化材料是满足人民美好生活的迫切需求，凹凸棒石是具有分子筛性能的一维纳米矿物，对低浓度甲醛净化有巨大的潜力。本项目拟着重研究凹凸棒石晶体孔道和外表面吸附甲醛的性能，并与各类粘土矿物、活性炭、硅藻等介孔吸附剂对比建立甲醛吸附能力的基础数据；考察温度、湿度、杂质组分对凹凸棒石吸附甲醛性能的影响规律；探索环境温度下凹凸棒石及其表面改性是否具有催化氧化室内空气中低浓度甲醛的作用，考察甲醛浓度、温度和光照对催化氧化甲醛的影响规律；阐明锰氧化物及铈掺杂、钛氧化物及其光协助、金银及铁掺杂等活性组分与凹凸棒石复合协同在室温下催化氧化室内空气中低浓度甲醛的作用，结合各种矿物材料表征手段、产物分析、碳平衡计算和动力学研究，探讨凹凸棒石及其复合材料净化室内空气中甲醛的机理。为室内空气甲醛净化和凹凸棒石粘土在室内空气净化领域的应用奠定理论基础，推动环境矿物学的发展。

构建了完善的静态、动态气固相催化反应-低浓度甲醛在线检测实验平台。对比了不同产地凹凸棒石、硅藻土、海泡石、埃洛石、针铁矿、焦油活性炭、木质活性炭等在室温环境下净化甲醛的作用，发现凹凸棒石具有最高的吸附、催化矿化净化甲醛的能力，凹凸棒石去除甲醛机制既有物理化学吸附，也有催化矿化反应，为凹凸棒石黏土作为净化室内空气中甲醛材料提供了理论基础。查明了热活化改性凹凸棒石在室温下对甲醛静态及动态吸附规律，阐明了热活化增强甲醛吸附-催化矿化甲醛反应机制。共沉淀法制备了凹凸棒石、硅藻土、蒙脱石等负载δ-MnO2系列除甲醛催化剂，催化氧化甲醛活性对比表明凹凸棒石具有更高的甲醛去除率、CO2选择性和使用寿命，发现载体和活性组分的协同作用机制：催化甲醛氧化消耗的Mn-OH可通过黏土矿物表面吸附水与表面活性氧反应再生。通过水热法制备了一系列BiOI/凹凸棒石复合催化剂，300℃热活化BiOI/凹凸棒石有最佳的可见光催化氧化甲醛效果。.研究了临泽低品位凹凸棒石黏土矿物组成及其吸附甲醛的性能。用富集纯化活化的凹凸棒石黏土，水热-光沉积法制备Ag-BiOI/凹凸棒石复合净化甲醛和除菌新材料。发现了Ag的加入改善复合催化剂光电子传递能力，增强其氧气活化产生超氧和羟基自由基活性物种能力，最终显著提高了可见光下甲醛去除效率和金黄色葡萄球菌杀灭能力；用高锰酸钾草酸还原法在富集黏土矿物表面包覆δ-MnO2制备出具有优异性能的除甲醛催化剂，为低品位凹凸棒石黏土资源高值利用和室内空气净化提供新思路。.项目探索研究了：硅藻土负载δ-MnO2催化氧化甲醛的效能和机理；纳米针铁矿负载超薄δ-MnO2制备方法及其在室温下催化氧化甲醛的效能和作用机制，揭示了催化氧化的关键表面活性氧物种；铝对凹凸棒石黏土载体负载镍催化剂增强甲烷干重整的作用；对比研究了具有不同结构的矿物（凹凸棒石、硅藻土、埃洛石、蒙脱石、海泡石）负载Fe-Ni催化甲苯水汽重整的效能，揭示了水/碳比、反应温度对甲苯转化效率的影响规律和催化剂失活机制。.已经在国际SCI刊物发表论文12篇，在国内中文核心刊物发表学术论文3篇，申请发明专利3项，已获得授权发明专利2项。同时，支撑了6名硕士研究生、5名博士（在读）培养。派遣3名博士生去国外合作研究，带领课题组成员及研究生参加各类学术交流会议，进行了广泛的学术交流与合作研究。