单分散镍基-贵金属复合纳米结构的调控合成与催化氢化性能

本申请项目基于近年来发展迅速的纳米调控合成化学，研究与纳米材料微结构密切相关并极有应用前景的催化性能，针对当前双金属催化氢化领域中存在的基本问题和发展方向，拟：(1) 调控合成镍基-贵金属复合纳米结构(包括：双金属接触型纳米结构、核壳结构、单分散合金或金属间化合物纳米晶)，发展新的合成方法与技术；(2) 探讨纳米材料微结构与催化性能的相关性，提高其催化活性与选择性，研究双金属之间的协同作用，改善贵金属的利用效率，减少贵金属的用量，探索催化反应机理。(3) 研究镍基贵金属纳米晶的负载技术，结合"准均相催化"技术，探索新的催化反应以及在实际应用中实施的可能性。本项目为纳米合成化学与催化学科交叉，通过调控纳米晶的单分散性与形貌，既为理解双金属复合纳米结构的调控机制提供基础，又对认识纳米晶的微结构与催化性能的相关性，发展新催化剂，解决催化领域中的实际问题具有重要意义。

贵金属纳米晶在催化领域具有重要的应用，如何在提升贵金属活性组分的利用率、减少其用量的同时，有效提高催化剂纳米晶的综合催化性能（活性、选择性与稳定性）具有重要的意义，通过对贵金属与过渡金属复合的双金属纳米结构进行调控，有望取得突破成为当前的研究热点。在项目执行期间：（1）从镍基-贵金属复合纳米结构的调控合成入手，制备了PtNi3、PtNi、Pt2Ni、Pt3Ni八面体纳米晶、新颖内凹型PtNi合金纳米晶、Pt4Ni八面体纳米框架和PtNi4多孔八面体等新结构；（2）进一步发展出贵金属分散于硫化物内部的复合结构非晶纳米催化剂，制备了非晶PtCu2S空心纳米球、PdCuS超薄纳米片等新颖的复合催化材料；（3）上述复合纳米结构在硝基苯加氢催化、乙醇电催化氧化、对硝基苯乙炔、苯乙炔的选择性加氢反应中表现出比纯贵金属纳米晶更好的综合催化性能，展现了复合纳米结构的催化应用前景；（4）制备了ZnO介孔纳米晶、金属氢氧化物纳米片、ZIF-8金属有机框架化合物等催化剂载体材料，丰富了催化剂载体的材料基础。项目的实施发展了双金属、贵金属分散的硫化物复合纳米新结构的设计制备新方法，为认识纳米晶的微结构与催化性能的相关性积累了研究数据，发展了新的纳米催化剂，提高贵金属的利用效率，同时提升了催化剂的综合性能，发表SCI论文7篇，丰富和发展了纳米材料催化的基础与应用研究。