动态同步调控表面等离子体耦合发射定向荧光及其应用

How to rapidly, sensitively, and simultaneously detect targets with low concentrations in complex species remains the challenge in life analysis. Surface plasmon coupled emission (SPCE), with unique nano-optical properties including the directional and the polarized emission, contributes to effectively promoting collection efficiency to increase sensitivity and conveniently designing molecular interfacial recognition. However, its applications still encounter the bottleneck in complex and multi-component systems. Meanwhile, synchronous fluorescence spectroscopy takes the advantages of simplifying spectra, narrowing band, improving selectivity, and suppressing background. This project introduces synchronous technique to investigate special properties of dynamic synchronization modulated SPCE, and to explore the interaction between surface plasmons and fluorophores and extract precisely fluorescence coupling enhanced spectral information. As a result, a new analytical method based on directional fluorescence is proposed through the dynamical synchronization modulated SPCE. The analytical capacity will be synergistically improved, with the dynamic and flexible modulation of spectral parameters including wavelength, direction, and polarization. The feasibility of dynamic synchronization modulated SPCE in bioanalysis will be investigated, to overcome interferences coming from complex matrix and concomitant components, and to amplify features of targets, which thus provides a new approach for the rapid and simultaneous detection of multi-biomarkers. This project holds the promise to promote the development of fluorescence spectroscopic methodology and its applications in analytical chemistry towards life.

复杂体系中低丰度目标物的快速灵敏及多成分同时检出是生命分析中的挑战。表面等离子体耦合发射（SPCE）荧光具有定向和偏振发射等独特的纳米光学性质，可有效提高荧光收集效率从而提高灵敏度，并且可方便地进行分子界面识别设计，但对于复杂多成分体系其应用仍遇瓶颈。同步荧光法具有简化光谱、窄化谱带、提高选择性和抑制背景等优异谱学性质。本项目提出引入同步技术，研究动态同步调控SPCE的关键特性，利用同步调控探究表面等离子体-荧光体作用机制，精准提取特征耦合增强谱学信息，构建动态同步调控SPCE定向荧光新方法。通过对波长、角度、偏振等特征谱学参数的动态灵活调控，协同提高分析检测能力。考察动态同步调控SPCE在生物分析中的适用性，克服复杂基质及共存组分干扰，强化目标分析物特征信息，为多重生物标志物的快速识别和同时检测提供新途径。本项目可望对荧光光谱新方法学的发展及其在生命分析化学中的应用起到积极推动作用。

生物医学、环境科学、食品安全等领域中低浓度、多组分、复杂样品检测需求的日益增加，对荧光分析方法的灵敏度、分辨率和适用性提出了极大挑战。近年来，随着纳米光学新现象、新技术的蓬勃涌现，荧光分析方法的发展迎来新契机，表面等离子体耦合发射（SPCE）荧光具有定向和偏振发射等独特的纳米光学性质，可有效提高荧光收集效率，但对于复杂成分体系其应用仍遇瓶颈。同步荧光法具有简化光谱、窄化谱带、提高选择性和抑制背景等优异谱学性质。本项目在表面等离子体耦合发射中引入同步技术，开展了动态同步表面等离子体耦合发射（SPCE）新机制新方法的研究。系统考察了同步调控对表面等离子体耦合定向发射荧光的光学特性的影响，研究其出现的新现象、新机制，结果表明，基于定向发射和选择性能量差产生的协同效应，能够聚焦于单个能级跃迁探索表面等离子体与荧光团相互作用的纳米光学过程，精准提取特征耦合增强谱学信息；开展了动态同步SPCE定向荧光的分析方法研究，通过对激发与发射波长、定向角度、偏振方向等特征谱学参数的动态灵活调控，能够对荧光团振动能级跃迁与金属膜耦合的细微光谱特征实现精准识别，筛选出适用于提升分析能力并突出分析物的特征光谱属性，协同提高分析检测能力的优势性能，实现对目标分析物特征选择、动态放大，建立了多参数动态同步调控的SPCE分析新方法；进一步开展了动态同步SPCE在生命分析和复杂体系中的应用研究，克服复杂基质及共存组分干扰，选择性提升目标对象和特征成分的谱学特征，实现了复杂体系中光谱重叠的目标分析物的有效识别和信息强化，建立了高分辨、高灵敏的分析检测新技术。本项目为多组分多信息的快速获取和同时探测提供了新途径，可望对荧光光谱新方法学的发展及广泛应用起到积极推动作用。