水中污染物在微生物铁载体与铁离子共存下的光化学转化机制研究

海洋微生物铁载体与三价铁的螯合物具有光化学活性，但是对于淡水微生物铁载体与铁离子形成配合物的光化学反应及其对共存污染物转化的作用尚无报道。本项目拟从淡水湖泊中获得淡水铁载体，分离纯化后，研究这些铁载体与铁离子的配位反应以及形成配合物的光化学活性，进一步研究这些配合物对共存的酚类有机污染物的光化学氧化和对共存重金属Cr(VI)和Hg(II)形态的光化学转化的影响，通过结构表征与光化学反应自由基检测来揭示光化学反应机制。本项目研究的意义在于将人们对淡水中Fe(III)-siderophore光化学反应的认识从类比推测发展到实验证明与科学解释，揭示Fe(III)-siderophore的光化学过程对淡水体系中重金属和有机污染物转化机制，为水体自净和水体修复寻找新的理论依据。

本项目从武汉东湖获得淡水铁载体，采用大孔树脂柱层析---固相萃取---高效液相色谱分离纯化。分别研究铁载体与铁离子的配位反应以及配合物的光化学反应；并以普萘洛尔为有机污染物对象，研究了近中性条件下铁载体配合物对Fenton反应的强化效应与机制；氧肟酸类铁载体的光化学活性；儿茶酚类铁载体替代物的光化学活性研究及其配合物在光Fenton反应中的应用和光化学反应机制，同时研究微生物铁载体对淡水水体中水华鱼腥藻和铜绿微囊藻的生长影响。实验结果表明：分离纯化后的铁载体在近中性条件下可以稳定溶液中的Fe(III)，pH、H2O2、铁载体浓度、O2等对Fenton反应有重要影响，•OH是降解有机污染物的最重要的活性氧类物质；氧肟酸类铁载体与铁配位后不具有光化学活性；儿茶酚类铁载体替代物与铁配位后具有光化学活性，可以在近中性条件下稳定Fe(III)从而改良光Fenton反应，配体浓度、pH、N2等具有重要影响，在该体系中：有氧条件下•OH是降解有机污染物的最重要的活性氧类物质，厌氧条件下水合电子则是影响有机物降解的主要因素；微生物铁载体可通过影响藻细胞内溶解性蛋白质、藻清蛋白、类胡萝卜素以及叶绿素等的生长从而严重抑制藻类繁殖，对解决水体的水华现象具有一定的研究价值。本研究结果有助于更好地揭示Fe(III)-siderophore的光化学过程对淡水体系中有机污染物的转化机制，为淡水水体自净和水体修复寻找新的思路。