地质体中芳香甾烷类化合物的成因研究

Aromatic steroids are widely existed in the modern sediments, source rocks and crude oils. They are aromatization products of the steroid precursors which were suggested to be derived from steroid in organisms. The presence of clay minerals and microbial activities both have an important influence on the formation of aromatic hydrocarbons. At present, the formation mechanism of the aromatic steroids in geologic samples is still not well understood, which has restricted the practical application of the aromatic steroids in petroleum and gas geochemistry. The aim of this study is finding the mechanism of the formation and thermal evolution of aromatic steroids in geological samples, so as to provide theoretical basis for the application of aromatic compounds in organic geochemistry..In this study, microbial incubation experiment of deuterated sterol, sterene and stanol were conducted, in order to confirm the existence of microbial mediated aromatic steroids and to figure out the microbial mediated aromatization mechanism. Additionally, pyrolysis experiments of the precursors of aromatic steroids and different kinds of clay minerals were also conducted to explore the catalytic effect of several kinds of clay minerals on the aromatic steroids generation and evolution process.

芳香甾烷广泛分布于现代沉积物、烃源岩及原油中，是少数具有明确生源属性的芳香烃类化合物之一。目前普遍认为它是甾类前驱物芳构化的产物，即芳香甾烷与规则甾烷有着相似的生源意义。尽管已有研究认识到自然界中广泛存在的粘土矿物及微生物活动对上述芳构化过程均有重要影响，但目前对于地质体中甾类化合物具体的芳构化作用机制的认识仍然不足，这在一定程度上制约了芳香甾烷的实际应用。本项目的研究将增加人们对地质体中芳香甾烷的成因与热演化机制的了解，从而为芳香甾烷类化合物在有机地球化学中的应用提供理论基础。.本研究通过自然样品分析，结合氘代甾醇、甾烯及甾烷的微生物培养和热解实验，模拟自然界中热成因芳构化作用和微生物介导芳构化作用的过程，深入探讨芳香甾烷的形成机制；此外还将通过甾类前驱物与不同种类粘土矿物混合热解实验，探讨各类粘土矿物在地质体中芳香甾烷的形成与热演化过程中的催化作用机理。

芳香甾烷广泛发育在沉积物、烃源岩及原油中，由于它是少数具有明确生源属性的芳香烃化合物，其具有广泛的石油地球化学及环境地球化学研究和应用价值。本研究通过分析自然样品中粘土矿物及甾类化合物的组成特征，同时结合甾醇、甾烯、甾烷的微生物培养和热模拟实验，利用GC、GCMS、IR-GCMS等多种技术手段研究甾类化合物的含量、分布及同位素等特征随热演化程度增加的变化趋势，以及微生物作用及粘土矿物对甾类化合物演化的影响，进而深入探讨甾类化合物的热演化及芳构化机理。自然样品中粘土矿物及甾类化合物的组成及分布综合分析结果表明，绝大部分近代水体沉积物中甾类化合物的分布主要受控于微生物作用，而较少受到沉积物矿物组成的影响。而胆甾醇的微生物培养及热模拟实验研究表明，纯胆甾醇需当EasyRo 达 0.73%后才开始发生芳构化形成芳香甾烷，而当元素硫存在时，在EasyRo=0.30%时即可生成大量的芳香甾类化合物。胆甾醇的微生物降解实验也指出胆甾醇可通过微生物降解生成胆甾烯及胆甾烷，但并未生成芳香甾烷。因此沉积水体中常见的规则甾烷、重排甾烷、芳香甾烷共存的现象应该是受微生物、粘土矿物以及元素硫/含硫化合物共同影响的结果。