左旋葡聚糖大气传输损失量的校正及其对生物质燃烧源排放定量的改进

Emissions of particulate matters (PM) and gases from biomass burning (BMB) impose significant impacts on climate, air quality and human health. To understand the local, regional and global impacts of BMB, it will be necessary to quantify the contribution of BMB emission to PM and gases. Levoglucosan is considered as the most reliable tracer to quantify the contribution of BMB emission to PM and gases in source apportionment since (1) the concentration of levoglucosan from BMB is high and (2) the source of levoglucosan is unique (only from BMB emission). Levoglucosan is also considered to be stable in the atmosphere in recent years, which is an important assumption of the chemical tracer method for source quantification. However, levoglucosan has been found degradable in the atmosphere resulting in the underestimation of the contribution of BMB when levoglucosan is employed as the tracer. Currently there is no alternative tracer better than levoglucosan. To correct the underestimation of BMB emission in source apportionment, this study proposes a degradation-product-based method to estimate the amount of degraded levoglucosan in the atmosphere. A correlation equation of degraded levoglucosan and the selected degradation products will be established based on a smog chamber study of degradation of levoglucosan. The established equation will be then verified with filed PM2.5 samples. The method will be applied to correct the quantification of BMB emission in the field PM2.5 samples in Pearl River Delta (PRD) region. It is expected that the accuracy of quantification of BMB emission in source apportionment can be improved and more reliable data can be provided to the policy makers.

生物质燃烧是大气颗粒物和气体的重要来源。为了研究生物质燃烧对气候、空气质量及人体健康的影响，需对生物质燃烧排放的颗粒物进行准确定量。以左旋葡聚糖为示踪物定量生物质燃烧排放是目前最可靠的方法。该方法的一个基本假设是左旋葡聚糖在大气中可稳定存在，然而近年来研究发现左旋葡聚糖在大气中可降解，以至该方法会低估生物质燃烧排放量，目前此问题尚未得到解决；针对此问题，本研究提出以左旋葡聚糖降解产物为依据计算左旋葡聚糖的降解量，从而校正生物质燃烧源排放量。本研究拟通过实验室烟雾箱模拟左旋葡聚糖降解过程建立左旋葡聚糖降解量和特定降解产物之间的数学方程，然后通过外场观测验证该数学方程，最后将该方程用于珠三角地区定量生物质燃烧源排放，并初步表征珠三角地区左旋葡聚糖的降解特征。该方法的建立预计可提高大气颗粒物源解析中生物质燃烧源贡献量的准确性，为政府决策提供更加准确的基础数据，有重要的科学意义和应用价值。

生物质燃烧是大气颗粒物和气体的重要来源。为了研究生物质燃烧对气候、空气质量及人体健康的影响，需对生物质燃烧排放的颗粒物进行准确定量。以左旋葡聚糖为示踪物定量生物质燃烧排放是目前最可靠的方法。该方法的一个基本假设是左旋葡聚糖在大气中可稳定存在而长时间不发生降解，然而近年来研究发现左旋葡聚糖在大气中可降解，以至该方法会低估生物质燃烧排放量。针对此，本项目在华南地区开展生物质燃烧排放源的定量及环境健康效应等研究，主要研究内容及发现包括：（1）左旋葡聚糖降解对生物质燃烧源定量影响评估：采用正定矩阵因子分解法（PMF）以左旋葡聚糖为示踪物定量生物质燃烧对PM2.5的贡献，发现考虑左旋葡聚糖的降解之后虽然生物质燃烧对PM2.5的贡献无显著变化（约为20%），但是生物质燃烧排放源谱有显著改变，左旋葡聚糖在生物质燃烧排放源中的贡献上升4倍以上（1.9%上升至8.8%），显示了在气溶胶源解析中考虑左旋葡聚糖降解的必要性。（2）基于离线和在线气溶胶成份测量的生物质燃烧源解析评估：采用PMF源解析方法，对比了基于离线滤膜采样和在线气溶胶质谱仪（SPAMS）对生物质燃烧源解析的影响，发现基于在线测量源解析获得的生物质燃烧对PM2.5的贡献率（21%）达到传统离线采样结果（10%）的两倍以上。结果显示虽然在线源解析方案在快速诊断污染事件中有重要作用，但是需要考虑其与传统离线源解析的差异。（3）基于在线气溶胶质谱仪分析，采用左旋葡聚糖离子碎片定量生物质燃烧源排放气溶胶在人体呼吸系统的沉积量，初步评估生物质燃烧的潜在健康效应，发现生物质燃烧排放对人体呼吸系统的颗粒物沉积有重要贡献，占头部区域（鼻咽喉）沉积物的13%，占气管和肺泡沉积物的17%，显示了生物质燃烧排放气溶胶的潜在健康影响。本项目研究成果对于生物质燃烧排放源定量的评估与校正有重要作用，提高了解析生物质燃烧排放源的准确性，从而为理解生物质燃烧对气候、空气质量和人体健康的影响提供依据，为政府决策提供更加准确的基础数据，为改进气溶胶源解析提供理论基础。