航空煤油芳香烃组分同分异构体效应的同步辐射实验与动力学模型研究

Fuel isomeric effect in combustion means the different combustion characteristics of isomeric fuels which have same chemical formula and different molecular structure. Investigations on the fuel isomeric effects of aromatic components in kerosene can help precisely construct kerosene surrogate fuels and regulate combustion reactivity and pollutant emissions..There are a series of challenges in previous studies for this topic, such as unknown intermediate process, scarce theoretical and kinetic modeling efforts, and limited mechanistic understanding. This project will introduce novel synchrotron VUV photoionization mass spectrometry in the research of fuel isomeric effects of C9-C10 aromatic hydrocarbons. The pyrolysis and oxidation processes will be decoupled in the experimental work in order to simplify the research system. The intermediate process in flow reactor pyrolysis, jet stirred reactor oxidation, and laminar premixed flame will be explored for a series of representative aromatic components in kerosene, which can reveal the influence of fuel isomeric structures on key intermediates in fuel decomposition, oxidation, and pollutant formation processes. Theoretical calculations will be performed on some important reactions in the fuel sub-mechanisms. Kinetic models will be constructed using the calculated rate constants. The models will be validated against the new experimental results in this project, as well as literature data, in order to achieve high prediction abilities over a wide range of temperature, pressure and equivalence ratio conditions. Based on the experimental and kinetic modeling results in this project, mechanistic analysis will be performed to determine key reaction pathways in fuel decomposition, oxidation, and pollutant formation processes. Mechanistic understanding of fuel isomeric effects of aromatic components in kerosene can be consequently achieved, which can guide relevant engineering studies such as the construction of kerosene surrogate fuels and their kinetic models, numerical simulation of combustion, and regulation of combustion reactions.

燃料同分异构体效应是指具有相同分子式和不同分子结构的燃料的燃烧特性存在显著差异的现象。对航空煤油芳香烃组分同分异构体效应的研究有助于精准构建航空煤油替代燃料、调控燃烧反应活性及污染物排放。.针对前人研究中存在的中间过程不明、理论和模型研究缺乏、动力学机制认识有限等问题，拟引入先进的同步辐射真空紫外光电离质谱方法，解耦热解和氧化过程，探索一系列航空煤油芳香烃代表性组分在流动反应器热解、射流搅拌反应器氧化和层流预混火焰中的燃烧中间过程，揭示燃料同分异构体结构对燃料分解、氧化和污染物生成关键中间产物的影响。对燃料子机理中的重要反应进行理论计算，并结合宽工况范围实验验证，构建出高预测性反应模型。基于模型成果开展动力学分析，确认燃料分解、氧化和多环芳烃生成过程中的关键反应路径，揭示引发燃料同分异构体效应的动力学机制，为替代燃料及反应模型构建、燃烧数值仿真和燃烧反应调控等工程研究提供理论指导。

燃料同分异构体效应是指具有相同分子式和不同分子结构的燃料的燃烧特性存在显著差异的现象。对航空煤油芳香烃组分同分异构体效应的研究有助于精准构建航空煤油替代燃料、调控燃烧反应活性及降低污染物排放。.针对前人研究中存在的燃烧中间过程不明、理论和模型研究缺乏、动力学机制认识有限等问题，本项目结合实验探索和模型研究，针对芳香烃代表性组分及芳香烃和碳烟生成机理开展了系统研究。在芳香烃代表性组分研究中，基于先进的同步辐射真空紫外光电离质谱(SVUV-PIMS)方法，对流动反应器热解和层流预混火焰中的燃烧中间产物进行了完备解析，利用高温高压单腔体定容燃烧弹获得了芳香烃燃料的层流火焰传播特性，基于广泛验证的小分子核心机理，发展了一系列芳香烃燃料的燃烧反应动力学模型，模型具有良好的预测能力。基于实验测量与模型分析，揭示了燃料同分异构体结构对燃料分解、氧化和污染物生成及宏观燃烧特性的影响机制。在芳香烃和碳烟生成机理研究中，基于同步辐射真空紫外光电离质谱和发展的碳烟取样方法，对单组份和二元混合燃料燃烧中的多环芳烃及其前驱体和碳烟进行了探测，发现了协同效应在多环芳烃(PAHs)和碳烟生成中的重要作用。构建了高预测性的动力学模型，基于模型分析揭示了燃料分子结构在反应活性控制和多环芳烃生成中的影响机制。.本项目共发表SCI期刊论文35篇，其中在国际权威燃烧学期刊Combustion and Flame和Proceedings of the Combustion Institute发表论文28篇，授权发明专利4项。获得中国青年科技奖、吴仲华优秀青年学者奖和首届国际燃烧学会Research Excellence Award，任中国工程热物理学会燃烧学学术年会程序委员会共同主席、第38届和39届国际燃烧会议分会共同主席等职，并成功举办了第一届中俄低碳/低排放燃气轮机燃烧研讨会，提升了项目团队的国际影响力。研究成果应用于我国多家航空和高超动力研发单位，为燃烧室设计工作提供了重要支撑。