飞秒激光对分子非绝热过程的量子控制研究

利用飞秒泵浦-控制-探测方法并结合时间分辨光电子影像技术对多原子分子激发态的非绝热动力学进行研究。首先用一束紫外飞秒激光作为泵浦激光，将分子激发到某一特定激发态，该激发态与另一激发态之间存在势能面交叉或避免交叉；经过一定时间延迟后再引入一束适当强度的红外飞秒激光作为控制激光，利用其产生的非共振的动态Stark效应使激发态势能面发生Stark移动，从而改变反应势垒高度，实现对分子激发态非绝热动力学过程的量子控制；最后用一束飞秒激光作为探测激光将分子电离，并采用光电子影像方法进行探测，通过改变时间延迟，得到光电子的动能分布和角分布随时间的演化关系。由此，我们不仅可以得到非绝热反应动力学过程的信息，分子在经过交叉位置及附近的动力学行为，更进一步地，通过精密调谐红外激光的强度和延迟时间，我们可以在反应路径上的任意位置对势能面进行作用，从而控制化学反应方向和反应结果，并达到最优化的量子控制度。

本项目利用飞秒时间分辨光电子影像技术开展对多原子分子激发态的非绝热动力学的研究，通过测量化学反应路径上分子电离时的光电子动能分布和角度分布随时间的演化关系，得到非绝热反应动力学过程的信息以及分子在经过交叉位置及附近的动力学行为。在充分了解分子激发态演化路径及态态相互作用的条件下，引入飞秒红外激光，使其作用在激发态势能面交叉或避免交叉位置，利用其产生的非共振动态Stark效应对分子非绝热动力学过程进行量子控制。为了将飞秒激光的超高时间分辨能力与纳秒激光的高选择性探测结合起来，我们提出了飞秒-纳秒相结合的超快控制方法：泵浦光和控制光使用飞秒激光对分子非绝热动力学过程进行超快量子控制，探测光使用纳秒激光对反应产物及反应通道分支比实现态选择的精密探测。.项目基本按原计划执行，我们利用时间分辨的光电子影像技术开展了卤代烷烃及芳香烃分子的非绝热超快动力学研究。进一步地，利用飞秒-纳秒相结合的超快控制方法开展了碘苯分子的解离控制研究，获得了初步实验结果。研究发表论文5篇，均标注课题基金号。