实现氧燃烧富集CO2的新理念与新方法

开发具有捕集CO2的化石能源新型利用技术是实现大规模减排CO2的根本途径。在各种减排技术中，氧燃烧技术已经无疑义地成为化石能源近"零排放"技术的一个很具竞争力的重要发展方向，具有明显的优势和较强的应用前景。本申请项目拟针对此种燃烧方式现有研究中，尚少涉及的一些固有基本问题（如高CO2浓度气氛条件下着火燃烧的稳定性问题、矿物及痕量组分变化行为引发的安全性问题、以及降低制氧成本提高运行经济性问题等），引入一系列新的概念和原理，包括无焰燃烧、链式制氧、成灰与痕量元素富集的新机理等，开展系统深入的研究。这些研究内容和方向不仅蕴含极为丰富的学科内涵，还能为有效实现CO2规模化减排、提高化石能源安全经济运行的新型利用方式，提供理论指导和奠定基础。

项目按照计划书的研究内容，制定了详细的研究方案，完成了相应的研究工作。研究工作共发表学术论文182篇，其中国际期刊学术论文65篇，中文学术期刊论文36篇，申请国家发明专利21项，出版专著3部。.项目在氧燃烧富集CO2方面开展工作。主要针对氧燃烧存在的问题：燃烧稳定性、经济型、安全性等三个方面进行了大量深入的实验与模型研究。针对氧燃烧方式的特定条件，发展了新型的MILD-Oxyfuel燃烧技术，使用气体燃料（CH4）、液体燃料（柴油）、以及煤粉进行了实验与模型研究工作，发现燃料与空气预混以及高的预热温度并不是实现MILD燃烧的必要条件，较低温度下的扩散火焰也可以实现MILD燃烧；MILD-Oxyfuel燃烧技术使得炉内温度场非常均匀、炉内辐射强度有明显增加、NO排放大幅减少。提出了去除氧燃烧烟气中部分CO2将可能实现超低NO排放的技术思想。研究了AC-MILD和MILD-Oxyfuel燃烧条件下NO生成的基元反应，提出了新的NO生成的主要路径。在300KW氧燃烧试验炉上实现煤粉的MILD-Oxyfuel燃烧，这一工作在国际上并不多见。同时对氧燃烧系统进行了模拟和动态仿真，对氧燃烧锅炉的运行具有一定的指导意义。.影响氧燃烧技术经济性的主要因素是空分制氧费用。项目发展了新型的化学链制氧技术，提出了新的CuO/CuAl2O4氧载体，使用Sol-Gel方法合成了该氧载体，并对其制氧性能进行了研究。同时对钙钛矿类氧载体的释氧性能进行了研究。探讨了晶格氧在固相间的迁移机理，并建立了相应的数学模型。建立了实验室规模的双循环流化床用于化学链制氧研究。.煤中矿物质对燃煤锅炉的安全运行产生威胁，燃煤颗粒物的大量释放对大气环境产生严重影响。项目对氧燃烧特定气氛下，矿物质、重金属的迁移变化规律开展了大量的研究工作。提出了煤灰熔融热定量描述方法，研究了高硅煤燃烧过程中矿物转化和灰形成机理，研究了氧燃烧气氛中飞灰组分的二次转化和碳酸化行为。使用量子化学理论，发展了较为全面的汞的均相氧化动力学模型，对重金属Hg的生成路径进行了模拟，确定烟气中汞氧化的主要反应通道。.项目负责人在IEA举办的氧燃烧大会上做邀请报告，使中国在这一领域的研究产生了重要的国际影响。项目研究成果对推动燃煤氧燃烧技术的发展、对于燃煤温室气体CO2的减排都具有积极意义。