微化工技术强化TBR中气/液/固催化反应过程及机理研究

Gas-liquid-solid catalytic reactions realized with trickle-bed reactors (TBRs) have been widely applied in petroleum refining, fine chemistry, environmental engineering and biochemical industries. Process intensification in gas-liquid-solid catalytic reactions in TBRs shows great significance in promoting technologies and economy. In this project, process intensification in gas-liquid-solid catalytic reactions via coupling microchemical technology with TBRs is realized and safe, efficient microreactors are developed. Gas-liquid-solid microdispersed systems with controllable flow patterns and dispersion size is constructed. The influences of reactor-structures, chemical components and operating conditions on the suitable operating conditions, as well as the hydrodynamics, mass transfer and reaction characteristics are investigated and mathematical and physical models are developed to characterize the hydrodynamics, mass transfer and reaciton characteristics in TBRs coupled with microchemical technology in an effort to better understand the hydrodynamics, mass-transer and reaction mechanisms, successfully achieve process intensification in the mass transfer and reaction of gas-liquid-solid system. This study aims to investigate the hydrodynamics, mass transfer and reaction characteristics of gas-liquid-solid microdispersed systems and enrich the current fundamental research on the fluid and mass transport process mechanics of multiphase microdispersion systems, as well as advance multiphase microdispersion techonology and realize the development of efficient gas-liquid-solid catalytic reactors.

以滴流床反应器（TBR）实现的气/液/固催化反应广泛应用于石油炼制、精细化工、环境和生物化工等工业生产过程中，强化TBR中的气/液/固催化反应过程对促进生产和经济发展具有重要意义。本项目提出以微化工技术实现TBR中气/液/固催化反应过程强化的新方法，发展安全、高效的微反应装备。在构建流型、分散尺寸可调控的气/液/固微分散体系的基础上，系统考察设备结构、体系性质和操作条件对体系流体力学性能、反应器可操作区间以及传质、反应性能的影响，通过分析各影响因素的作用方式，建立预测耦合微化工技术的TBR中的流体力学、传质和反应性能的数学和物理模型，并进一步分析传质、反应过程的内在机理，实现TBR中气/液/固催化反应过程强化。研究目的旨在探讨微尺度下气/液/固体系的流动、传质和反应性能及其基本规律，丰富微尺度条件下多相流传递过程的基本理论，为发展新型的多相流微化工系统和高效催化反应设备提供技术和理论基础。

以滴流床反应器（TBR）实现的气/液/固催化反应广泛应用于石油炼制、精细化工、环境和生物化工等工业生产过程中，强化TBR中的气/液/固催化反应过程对促进生产和经济发展具有重要意义。本项目提出了以微化工技术实现TBR中气/液/固催化反应过程强化的新方法，发展安全、高效的微反应装备。本项目设计了强化非均相体系反应过程的新方法和新技术，发展了新形式的微化工设备：耦合微分散的TBR和分层变截面滴流床反应器（STTBR）。以可视化冷态模拟反应设备，测定了新设备的流动和分散性能，通过考察各设备参数和操作条件对流体力学性能的影响，建立了计算持液量和床层压降的数学模型，确定了新设备的可操作区间。以化学探针法定量测定了新设备的传质和反应性能，通过考察体系性质和操作条件等因素对传质性能的影响，对微化工技术强化气/液/固体系传质过程的机理进行了分析，引入无因次准数，计算了气/液/固体系的传质过程，建立了预测一定分散状态和操作条件下的TBR和STTBR的传质性能的数学和物理模型，确定了新设备的高效操作区间。以耦合微化工技术的TBR实现了含酚废水的催化氧化过程强化，在新设备和新工艺中，在160oC，1000kPa（表压）的操作条件下，苯酚的氧化率可在22秒内达92%，通过考虑气/液体系的液膜厚度和气/液微分散体系流经催化剂床层的流动性能对传质过程的影响，建立了无因次关联式以计算气/液/固体系的传质和反应性能。以耦合微化工技术的TBR实现了苯乙酮催化加氢过程强化，系统考察了各操作条件对反应转化率和选择性的影响，引入无因次准数，建立了预测一定操作条件下反应性能的数学模型。本项目探讨了微尺度下气/液/固体系的流动、传质和反应性能及其基本规律，丰富了微尺度条件下多相流传递过程的基本理论，为发展新型的多相流微化工系统和高效催化反应设备提供了技术和理论基础。