水环境中人工纳米α-Fe2O3生物富集与毒性效应的同位素示踪研究

Iron oxide engineered nanoparticles are widely used in various areas and were considered to be biocompatible for several decades. They were recently found to have adverse effects on various types of cells and were listed as representative nanomaterials by OECD to comprehensively evaluate their safety. However, the nanoparticle concentrations used in most of the current nanotoxicology research are much higher than what is predicted in the natural environment. Their bioaccumulation kinetics and chronic toxic effects remain largely unknown either. Therefore, the aggregation and dissolution of the classical iron oxide engineered nanoparticles (α-Fe2O3 nanoparticle) at environmental realistic concentrations will be investigated systematically in the present study. Their uptake, distribution, efflux and toxicity (especially the chronic toxicity) as influenced by several biological and abiological factors will also examined. The execution of this project will not only improve the current methodology of nanoparticle bioaccumulation and toxicity study but also deepen our understanding about the behavior, effects, and fate of nanoparticles, which will provide the scientific base for the regulation of engineered nanoparticle pollution.

纳米铁氧化物是开发利用时间最久的人工纳米颗粒之一，长期被视作环境友好材料。但最近研究显示它们对多种细胞有显著毒性，经济合作与发展组织也将其列为典型人工纳米颗粒需要全面评估其生物安全性。针对目前纳米毒理学研究中使用颗粒浓度过高、生物富集动力学不明、低剂量长期暴露效应不清等诸多不足，本项目拟选用典型纳米铁氧化物-纳米α-Fe2O3，借助于Fe-55放射性同位素示踪技术，在环境真实浓度条件下（微克每升浓度水平），深入探讨不同环境因子影响下的纳米α-Fe2O3团聚与溶解行为。在此基础上，系统研究其吸收、分布、排出、沿食物链及母子代途径传递等生物富集动力学过程，同时阐明不同吸收途径和暴露历史等条件下的纳米α-Fe2O3毒性（特别是低剂量长期暴露效应）。本项目将不但可以发展现有人工纳米颗粒生物富集与毒性效应研究方法学，增进我们对其环境与生物过程的认识，也为制定人工纳米颗粒污染防治相关法规提供科学依据。

尽管近年来对纳米颗粒的环境行为与健康风险开展了大量研究，但在真实环境水平对典型纳米材料如纳米α-Fe2O3（HemNPs）在水生生物体内富集动力学方面的研究鲜见报道。因此，本项目合成了分散性较好且放射性同位素55Fe标记的HemNPs。在建立了定量测定方法的基础上，研究了HemNPs团聚溶解行为，探讨其在不同营养级水生生物（中型裸藻、大型溞和斑马鱼）中的富集动力学和食物链传递过程。主要发现如下：.1、作为兼性营养型藻类，裸藻能够吞噬HemNPs。同时，氮作为主要的营养元素能够改变裸藻对HemNPs的富集。溶液中氮浓度的降低或细胞氮含量的减少都能促进裸藻对HemNPs的富集。可能的机制：a）缺氮改变了裸藻细胞形态，使其表面更加不规则，表面积增大，从而提高了HemNPs的富集。b）缺氮促进了细胞表面多糖的分泌，使其能更容易捕获HemNPs。.2、大型溞能通过水相和食物相富集HemNPs。然而，同化实验结果表明，HemNPs的同化效率几乎为零。说明HemNPs很难通过食物相传递给大型溞，大型溞的富集主要以水相为主。.3、我们研究了斑马鱼不同成长阶段通过水相和食物相对HemNPs的富集。对于水相暴露，绒毛膜能够阻挡水相HemNPs进入胚胎，孵育后的幼鱼失去绒毛膜的保护逐渐开始吸收HemNPs，成年斑马鱼对HemNPs的富集更是显著增加。对于食物相暴露，幼鱼在开口期间取食量和取食速率逐天提高，HemNPs富集增加，而成鱼有更高的捕食效率，但两种情况下同化效率很低，总体富集不高。因此，与食物相暴露相比，水相暴露对HemNPs在斑马鱼体内的富集有主要贡献。.4、我们研究了HemNPs对浮游植物（棕鞭藻、纤细裸藻和中型裸藻）、浮游动物（大型溞）和斑马鱼的毒性。HemNPs除了在高浓度对大型溞表现出一定的毒性外，对其他生物未有明显毒性。HemNPs的低毒性有助于我们在排除毒性干扰的情况下更好地对其生物富集机制进行探讨。.总之，本项目所得结果提高了我们对纳米颗粒在不同营养级生物体内富集动力学过程的认识，为制定相关环境标准提供了理论依据。