高光催化活性二氧化钛纳米材料的超声制备及其声空化动力学研究

Compared with the conventional method for preparing the nanoparticles, the TiO2 nanoparticles with the unique structures (like the anatase-rutile mixed phases)and highly photocatalytic efficiency can be prepared under the ultrasonic irradiation by altering the ultrasonic parameters like the frequency,intensity,time and pulse width.But so far,how the ultrasonic irradiation with different parameters and the its cavitation affect the structures and properties of TiO2 nanoparticles,and especially the physicochemical mechanism during the phase-transition by ultrasonic cavitation, are still lack of deep investigation. Such situation limits the further development and applications of ultrasonic synthesis technology in TiO2 nanoparticles with highly photocatalytic efficiency.This project aims to find out that by altering the different ultrasonic parameters under ultrasonic irradiation, how the cavitation affects the structures and properties,and especially the phase-transition in TiO2 nanoparticles,which can provide the theoretical basis for ultrasonic synthesis of TiO2 nanoparticles with highly photocatalytic efficiency. Furthermore, through the ultrasonic synthesis of metal highly-doped TiO2 nanoparticles,the physicochemical mechanism of ultrasonic cavitation in the synthesis of metal highly-doped TiO2 nanoparticles under ultrasonic irradiation is illustrated,and especially the cavitation dynamics is clearly described, which can enrich the sonochemical theory for ultrasonic synthesis of metal highly-doped TiO2 nanoaprticles.

与纳米材料的常规制备方法相比，不同物理参量的超声辐照经声空化效应，可制备结构独特(如混合晶相)且具有高光催化活性的二氧化钛纳米颗粒，而不同的超声参量和声空化效应对于二氧化钛纳米颗粒的结构和特性变化，尤其是晶相变化过程中的物理化学机理，尚缺乏深入研究，由此限制了超声制备高光催化活性二氧化钛纳米颗粒的技术开发和利用。本项目主要通过改变超声辐照的一系列物理参量，研究不同的超声物理参量如何通过声空化效应作用于二氧化钛纳米颗粒的结构和特性变化，特别是声空化效应在二氧化钛纳米颗粒晶相变化过程中的物理化学机制，为超声制备高光催化活性的二氧化钛纳米材料提供声化学理论指导。进而，通过超声制备金属高浓度掺杂二氧化钛纳米颗粒，阐明超声辐照以及声空化效应在金属高浓度掺杂二氧化钛纳米颗粒制备过程中的物理化学机制，尤其是清晰的描述其中的声空化动力学过程，为超声制备金属高浓度掺杂二氧化钛纳米颗粒提供声化学理论基础。

本项目通过采用不同物理参量的超声辐照，研究不同浓度掺银TiO2纳米颗粒、稀土元素Y3¬+, Tb3+和Er3+离子掺杂ZnO纳米晶以及镧系元素复合物掺杂氧化硅基材料的结构、光学和光声学特性的变化：1）利用结构分析、光谱探测以及理论计算等方法，观察超声辐照下不同浓度掺银TiO2纳米颗粒的结构（晶格、晶相及其相变）以及特性（光学吸收和拉曼动力学）变化，发现在超声辐照下掺银导致TiO2锐钛矿至金红石的相变；2）稀土元素Y3¬+, Tb3+和Er3+掺杂ZnO纳米晶和镧系元素复合物掺杂氧化硅基材料，观察超声辐照下样品的晶格结构、光学以及光声学特性的变化，发现Y3¬+, Tb3+和Er3+掺杂可调控氧化锌的发光特性，以及超声辐照和离子液的协同在纳米材料的制备过程中起必要作用。总之，通过元素掺杂协同超声辐照，为进一步超声制备具有较高光催化活性的TiO2纳米材料和具有独特发光特性的ZnO及其研究机理阐明提供理论依据。项目发表 Int. J. Thermophys. 两篇，J. Appl. Phys., Chin. Phys. B 和 Science China: Physics, Mechanics & Astronomy各一篇。