硅酸盐熔体团粒结构的类声子色散理论及其实验研究

采用X射线小角散射(SAXS) 、透射电子显微镜(TEM)、低波数拉曼光谱(LWRS)、高温拉曼光谱(HTRS)实时、原位分析等技术与量子化学计算相结合的方法，对高温熔融法人工合成的仿超基性岩、基性岩、中性岩和酸性岩等组分的4个系列淬火玻璃相试样,进行从低温到高温的网络分布分数维值、微孔分布分数维值、介观团粒结构粒度、自相似比及其类声子振动频率的测定和理论计算，探索和建立低维硅酸盐熔体团粒结构类声子色散理论及其介观参数群的HTRS定量测定法，实现熔体结构系统的多尺度建模。进一步完善以分数维理论为基础的熔体粘度和密度的计算模式。从而对自然界岩浆作用的物理过程和地球化学特征，对冶金炉渣熔体的热力学剖析，对低维硅酸盐材料的改性提供重要理论依据及信息。

硅酸盐熔体介观结构问题是国际地学界普遍关注的热点之一。本项目采用晶格振动声子色散理论、量子化学从头计算与X射线小角散射(SAXS) 、透射电子显微镜(TEM)、低波数拉曼光谱(LWRS)和高温拉曼光谱(HTRS)实时、原位分析等技术相结合的方法，对高温熔融法人工合成的仿超基性岩、仿基性岩、仿中性岩和仿酸性岩等4个类型仿岩浆岩系列淬火玻璃相试样,进行了从低温到高温熔体的介观网络分布分数维值、微粒微孔分布分数维值、网络自相似比、团粒结构粒度、微孔粒度及其类声子振动频率的测定和理论计算。在探究具不同结构基元硅氧四面体阴离子团粒(0.5nm-1.5nm)和4个仿岩浆岩介观团粒(15nm-40nm)的类声子限制效应之自相似性的基础上，建立了4个仿岩浆岩玻璃相团粒结构的类声子色散曲线，确立了低维硅酸盐玻璃相及其高温熔体介观参数的拉曼光谱测定法(RS测定法)和高温拉曼光谱测定法(HTRS测定法)，实现了熔体结构系统的多尺度建模，进一步完善了以分数维理论为基础的熔体粘度和密度的计算模式，获得了仿岩浆岩系列粘度或密度～网络分数维～温度的三参量相关图，并依此应用拉曼光谱测定法对我国几个火山岩和超基性岩体玻璃相试样的介观团粒结构特征参数、宏观粘度、密度和体系的温压条件进行了相关性研究。这些结论不但开拓了拉曼光谱研究岩浆岩熔体介观结构的新领域，而且对探索自然界岩浆的地球物理作用、地球化学特征、结晶及其演化规律，对低维无机/有机复合材料的改性提供了重要理论依据及信息。