相际传质过程中盐效应与界面对流耦合效应研究

The lattice Boltzmann Method (LBM) will be used to simulate the interfacial convection for salt-containing system in the interphase mass transfer process. A 2D time-dependent lattice Boltzmann model is established by introducing various external forces and modeling interfacial perturbation, which can describe the coupling problem of salting effect and interfacial convection. By using of the physical property data of actual system in LBM simulation, the project mainly investigates the critical phenomenon, evolution law and pattern of interfacial convection, and explores interface instability mechanisms and conditions under salting effect. The simulation also analyzes the effect on interfacial mass transfer by coupling problem of salting effect and interfacial convection, which are quantificationally compared with experimental data of mass transfer coefficient. The aim is to reveal an intensification effect on the mechanism and process law of interfacial mass transfer by salting effect. The results have the theoretical value and guiding significance for enriching mass transfer mechanism and establishing mass transfer theory.

本项目拟采用格子Boltzmann 方法（LBM）模拟计算含盐体系相际传质过程中的界面对流现象。通过引入各种外力及模型化界面扰动，建立用于描述盐效应与界面对流耦合效应的二维非稳态LBM模型。LBM模拟计算采用实际物系的物性数据，重点考察界面对流发生的临界现象，演化规律和结构特征，探索盐效应作用机制下界面失稳机理和条件；同时分析盐效应与界面对流耦合效应对界面传质的影响，所得结果与相际传质系数测量实验得到的实验数据进行定量比较，以揭示盐效应强化界面传质机理和过程规律。研究结果对于丰富界面传质机理、构建新的传质理论具有非常重要的理论价值和指导意义。

针对地下盐水层封存CO2的传质过程，项目建立了模拟液相Rayleigh对流的二维非稳态带有双分布模型的格子Boltzmann方法（LBM），并以文献数据佐证，旨在研究界面失稳现象、液相Rayleigh对流的特征及盐效应对界面传质的影响。.首先，以NaCl溶液吸收CO2传质过程为研究对象，应用所建立的LBM，对界面上具有离散和连续高浓度CO2扩散源引发的Rayleigh对流现象进行了模拟，结果显示，模拟得到的浓度分布结构与已有的文献报道一致。Rayleigh对流主要作用于液相主体，使得液相主体具有较大的湍动速度（10-5~10-4 m·s-1）；液相主体中存在很多循环流动和旋涡，促进了界面与液相主体之间液体的交换与混合；羽状对流结构的发展从有序到无序过渡，是不断更新的耗散结构；传质增强因子表明Rayleigh对流有效地提高了传质速率，强化界面传质。在此基础上，建立了描述界面扰动的随机扰动模型来研究Rayleigh对流的特征及其对界面传质的影响。确定局部扰动概率P=0.1，浓度扰动大小CD=10-12 kg·m-3。结果表明：Rayleigh对流的临界开始时间、最大渗透深度及最大瞬时Rayleigh数的模拟值与理论预测值吻合较好，且模型参数对浓度分布结构及界面传质基本无影响。.其次，通过改变NaCl溶液浓度来研究盐效应对Rayleigh对流开始时间和结构的影响。结果表明，盐浓度的增加会降低CO2的扩散系数，增加体系的粘度以及降低CO2的溶解度，这使得体系趋向于更稳定，对Rayleigh对流的发生有强烈的抑制作用。项目提出了将近界面处羽状对流结构宽度作为特征尺度求得表面更新时间，由此得到的传质系数与LBM模拟值吻合较好。.最后，应用所建立的LBM，模拟CO2在KCl，MgCl2和CaCl2溶液中Rayleigh对流现象，研究不同盐离子对Rayleigh对流开始时间和传质的影响。结果表明，在相同盐浓度下，KCl溶液中Rayleigh对流最先开始，其次分别是NaCl，MgCl2和CaCl2。在相同氯离子浓度下，NaCl溶液中最晚出现对流现象。二价盐离子如Mg2+和Ca2+，对Rayleigh对流有明显的抑制作用，主要体现在CO2的溶解度的降低和体系粘度的提高，这降低了传质推动力，阻碍了流体流动从而使得体系变得更加稳定，延迟了Rayleigh对流出现的时间。