铀及铀合金5f电子特性的实验与理论研究

金属理论最主要的挑战之一是理解电子关联效应的作用，而周期表中锕系元素则提供了系统研究这一效应的理想对象。一般认为金属铀5f电子呈现离域性质，但是在某些铀合金中，其5f电子性质介于离域与局域状态之间，并呈现出奇异的物理化学特性，具有相当多的科学问题需要深入系统的研究。本项目拟采用分子束外延技术（MBE）来获得铀及铀合金（UX，X=Ti，Nb）的单晶薄膜，利用扫描隧道显微技术（STM）获得其表面原子结构和态密度，利用角分辨光电子能谱技术（ARPES）测量其价电子和费米面结构，并结合第一性原理计算，深入系统的研究铀及铀合金的5f电子结构特性，解释其独特的物理化学性质。

该项研究工作在W(110)基底上制备出了金属U单晶薄膜，并首次利用ARPES获得了U单晶薄膜的能带结构。该项研究工作首次利用STM和ARPES对U-Si体系的表面和界面进行研究，通过固体外延生长的方法制备出了化学计量比为USi1.67的单晶薄膜，并观察到了一种新的U-Si超结构。. 本项目首先通过模拟材料Ce和La单晶薄膜的生长摸索出制备活性金属单晶薄膜的条件，而后在干净有序的W（110）基底上沉积金属U薄膜，在沉积过程中，薄膜为层状生长方式。通过在超高真空条件下（优于5×10-10mbar）对薄膜进行退火的方法，获得了具有较高择优取向的金属U单晶薄膜，LEED出现非常明锐的衍射斑点。利用STM对单晶薄膜的表面形貌进行了研究，样品表面呈现出标准的单晶样品台阶状分布，台面平整。利用ARPES获得了单晶U薄膜的价带谱和能带结构，UPS结果表明薄膜在费米面附近有非常高的态密度，在结合能为1-3 eV之间存在较强的5f与6d电子的杂化。为了对生长出的铀单晶薄膜的晶体结构进行进一步的确定，通过DFT方法对alpha-U和hcp-U的态密度和能带结构进行计算，结果表明单晶铀薄膜的能带结构更接近于alpha-U能带结构的结果，而与hcp-U的结果则相差较大。. 在干净有序的Si (111) - 7×7表面沉积了3个原子单层（ML）的铀薄膜，利用STM研究了经过不同温度退火后薄膜表面形貌的变化，利用RHEED和LEED获得了随着不同温度变化所生成的新相的晶体结构，利用ARPES获得了经过不同温度处理后薄膜的价带谱和能带结构。研究发现刚沉积时薄膜为无序非晶相，当经过870 K退火处理后LEED出现了明锐的六角衍射斑点，表明生成了有序的二维晶体相；对薄膜进行更高温度1000 K的退火后观察到了一种新的U-Si超结构；随着退火温度的进一步提高至1200 K时，样品表面重新出现了大面积Si(111) - 7×7重构表面，其上分布着一些较高的岛。.