基于形貌参数对高效卫星状SERS基底材料的理性设计与机制研究

Surface-enhanced Raman scattering (SERS) has a great potential in aerosol analysis domain. The SERS signal mainly comes from the electromagnetic field enhancement effect of substrate, which is closely related to the morphology characteristics of nanometer materials. This relationship is especially apparent for the satellite structured material with high electromagnetic coupling property. This proposal plans to focus on the effective electromagnetic coupling satellite material, investigate the influence of morphology parameters on SERS performance, and establish satellite material model using finite difference time domain method (FDTD). The FDTD simulation result will validated through SERS experiment with experimentally synthesis of satellite material by self-assembly layer-by-layer method. This proposal will provides theoretical foundation for establishing efficient SERS substrate. The results will broaden our train of thought for SERS application in atmospheric environmental analysis.

表面增强拉曼散射（Surface enhanced Raman scattering, SERS）技术在气溶胶分析领域具有巨大的应用潜力。SERS信号主要来自基底的电磁场增强效应，其灵敏度及稳定性与纳米材料的形貌特征密切相关，尤其是对于多耦合结构卫星状材料的SERS效应影响更为显著。本项目拟针对高效电磁耦合的卫星状材料，考虑到纳米颗粒形貌参数对SERS性能产生的影响，建立系列形貌的卫星状材料模型并运用时域有限差分法（FDTD）模拟材料表面局域电磁场分布情况，探究形貌参数与SERS增强因子间的关系。结合层层自组装法实验合成形貌可控卫星状材料，通过SERS实验对FDTD模拟结果进行验证，理性设计出高效稳定的卫星状SERS基底。研究成果将为科研工作者设计、构筑高效SERS基底提供理论基础，为SERS技术在大气环境分析领域的应用拓宽思路。

表面增强拉曼散射（Surface Enhanced Raman Scattering, SERS）技术具有高灵敏性、分子指纹识别、简便快速等特点，在大气颗粒物污染特征与成因分析方面有着广阔的应用前景。SERS信号与纳米材料的形貌特征密切相关，尤其是对于多耦合结构卫星状材料的SERS效应影响更为明显。本项目针对高效电磁耦合的卫星状材料，考虑到纳米颗粒形貌参数对SERS性能产生的影响，建立Fe3O4核粒径（200-400 nm）、Au纳米颗粒粒径（d, 20-60 nm）及Au纳米颗粒间距（D, 1-40 nm）形貌参数的卫星状模型，运用时域有限差分法（FDTD）模拟材料表面局域电磁场分布情况，结果表明Au纳米颗粒的粒径间距比值（d/D）对基底电磁场增强因子（Enhancement Factor，EF）存在规律性影响，即当d/D<10时，EF数值处于104-106之间；当d/D由10增加到20时，EF值增加了接近4个数量级至107-1010；当d/D≥20时，EF基本稳定并处于最优数值区间。结合层层自组装法实验合成形貌可控卫星状材料，通过SERS实验对FDTD模拟结果进行验证，所得变化趋势与理论模拟一致，即d/D≥20时，卫星状基底获得最优的电磁场增强。建立了针对雾霾单颗粒的SERS分析方法，发现雾霾重污染期间，SNA以复盐2(NH4NO3)·(NH4)2SO4和3(NH4NO3)·(NH4)2SO4的形式存在，并在单颗粒内混合。研究成果为科研工作者设计、构筑高效SERS基底提供理论基础，为SERS技术在大气环境分析领域的应用拓宽思路。