磷酸镁基粘合剂与骨组织的界面形成机制及化学键合机理

Magnesium phosphate-based adhesive is one kind of ideal adhesives used in the field of bone bonding repair in the future. The low bonding strength limits its use in the clinical application. Therefore, the factors influencing the bonding strength would be investigated in this project, especially the wet ability and chemical bonding on the contact interface. Firstly, the spreading process of magnesium phosphate-based adhesive on the surface of bone tissue would be characterized by quantum dots-labeled technology. The morphology and diffusion rate of magnesium phosphate-based adhesive getting into the bone tissue would also be studied. According to these results, contact interface formation mechanism would be discussed. Secondly, the additives would be selected according to the chemical bonding forming mechanism and bonding strength. The chemical bonding would be tested and the favorable conditions of forming the bonding would be discussed. As a result, the chemical bonding mechanisms could be illustrated. Lastly, the factors influencing the bonding strength between magnesium phosphate-based adhesive and bone tissue should be clear. The property of contact interface could be optimized according to the contact interface formation and bonding mechanism. The fabricating process parameters of magnesium phosphate-based adhesive with high bonding strength would be optimized. The current study provides information that might help to better understand the adhesive behavior and bonding mechanism taking place at the adhesives-bone contact interface.

磷酸镁基粘合剂(MPA)是有潜力成为深部骨组织粘接修复的理想粘合剂之一。本申请针对MPA与骨组织粘接特性尚不能满足临床要求的问题，基于改善界面润湿性及在界面引入化学键可提高粘接特性的设想，提出通过量子点标记MPA清晰的表征其与骨组织的粘接界面，研究界面润湿性与MPA黏度、水化产物形态及分布等的耦合作用，探讨润湿性对MPA在骨组织表面渗入行为的影响规律，阐明MPA与骨组织粘接界面的形成机制；研究引入活性基团后MPA与骨组织粘接界面处各元素的分布状态及界面化学键合情况，分析各元素能否跨越界面以形成界面扩散区，探讨利于界面化学键形成的前提条件，阐明MPA与骨组织在粘接界面处的化学键合机理；从改善界面润湿性及引入化学键两方面，揭示高粘接特性MPA与骨组织的粘接机理，优化两者的界面粘接特性。本项目的完成有望为实现高粘接特性MPA的微观组织优化设计及宏观性能调控提供实验支撑和理论依据。

生物相容性良好的磷酸镁医用骨粘合剂（Magnesium Phosphate Medical Bone Adhesives，MPA）与骨组织具有一定的粘接强度，但粘接能力有限，尚未达到标准成人所需骨粘合剂-骨界面最低粘接强度的要求。通过调整磷酸镁医用骨粘合剂的固相比、液固比及优选添加剂，分别从MPA浆料的流动性、润湿性、密实度、相组成及界面化学键等方面系统分析了影响磷酸镁医用骨粘合剂与骨组织间粘接强度的主要因素，探讨了MPMA与骨组织的界面形成过程及粘接机理，优化制备工艺以进一步提高粘接强度，期望为其在骨修复材料领域的应用提供理论依据和实验支撑。.以氧化镁、磷酸二氢钾和去离子水为原料，制备MPA并粘接骨组织；在37℃水浴中恒温24h后，采用数显式推拉力计测试试样的粘接强度并分析其破坏形式。通过黏度杯法测试MPA浆料的流动性；采用接触角测试仪测量浆料与骨组织间的接触角；通过煮水法测试试样的密实度；采用XRD和SEM对MPA的物相组成和微观形貌进行表征；最后，通过FTIR和TGA对加入添加剂的MPMA试样的化学结构进行分析研究。.结果表明：固相比（M/P）、液固比（L/S）及添加剂对MPA的粘接强度都有明显的影响。固相比由1:1增加到5:1时，MPA与骨组织间的粘接强度先升高后降低，试样的破坏形式由内聚破坏逐渐转变为界面破坏；当固相比为4:1时，粘接强度达到最大值0.342MPa；随着固相比的增加，MPA的流动性和润湿性逐渐变差，水化产物MKP由晶态逐渐转变为非晶态。液固比由1:6增加到1:2时，MPA与骨组织间的粘接强度先升高后降低，试样的破坏形式由界面破坏逐渐转变为内聚破坏；当液固比为1:4时，粘接强度最大；随着液固比的增加，MPA的流动性和润湿性更好，密实度明显降低，水化产物MKP由非晶逐渐转变为晶态，同时出现了较多裂纹。三种添加剂的加入对试样的相组成和微观形貌没有明显影响，对试样的内聚强度影响也不大。添加剂A的加入提高了浆料的流动性和润湿性，还可能与MPA和骨组织形成了化学结合，所得到的MPA与骨组织的粘接强度较高，约为0.563MPa。添加剂B仅能提高浆料的流动性和润湿性，未检测到有新化学键产生，粘接强度也有所提高，约为0.492MPa。添加剂C对MPA的流动性、润湿性及界面化学键基本没有影响，粘接性能没有发生变化。