气溶胶微物理和光学特性对对流层大气化学的影响及其反馈作用研究

Aerosols impact climate directly by scattering or absorbing the incoming solar radiation to cool or warm the atmosphere, and indirectly via their roles as cloud condensation nuclei (CCN) and ice nuclei (IN), by modifying optical properties and lifetime of clouds. Additionally, scattering or absorbing a fraction of solar radiation by aerosols also increase or decrease photolysis rates in the atmosphere, affecting ozone (O3) formation and atmospheric oxidation capacity. They also provide sites for heterogeneous chemistry, affecting the tropospheric NOx and O3 budgets.There exist large uncertainties in our understanding of aerosol-radiation-chemistry interaction processes. Under this project, we propose to explore the impact of the aerosols on photolysis and chemistry based on size-resolved GEOS-Chem-APM model, and then study how the change in oxidants associated with the size-resolved microphysics affect the production and concentration of aerosol precursors, and thus, the formation, growth, and properties of particles. The goal of the proposal is to improve our understandings of how aerosol microphysics impact chemistry via radiation and its feedback, aiming to reduce the uncertainties in prediction the environmental and climatic effects of aerosols.

对流层大气气溶胶通过直接散射和吸收入射太阳辐射、以及间接做为云凝结核（CCN）和冰核（IN）改变云的光学特性和寿命从而影响气候。另外，气溶胶散射和吸收的太阳辐射会增加或减少大气的光解率而影响臭氧（O3）的形成和对流层大气的氧化能力，同时气溶胶粒子作为非均相化学的重要介质，影响对流层氮氧化物（NOx）和O3的平衡。目前对于气溶胶通过太阳辐射的作用而影响光化学和非均相化学、以及对流层氧化物的变化对气溶胶粒子的形成、生长和特性的反馈作用还存在相当大的不确定性。本项目将利用耦合基于粒子谱的气溶胶微物理模块的大气化学模式（GEOS-Chem-APM)研究气溶胶微物理和光学特性对对流层光解率和非均相化学的影响，以及与气溶胶微物理相关的对流层氧化物的变化对气溶胶前体物、气溶胶粒子形成、生长和粒子特性的反馈作用。通过研究提高对气溶胶-辐射-化学相互作用的机理认识，降低气溶胶环境和气候效应的不确定性。

气溶胶的辐射效应改变大气的光解率从而影响臭氧（O3）的形成和对流层大气氧化能力。本项目利用全球大气化学模式GEOS-Chem，研究了不同化学成分气溶胶（包括硫酸盐、硝酸盐、铵盐、黑碳、有机碳和沙尘）对对流层紫外（UV）辐射光解通量、对流层氧化能力（O3浓度和OH自由基生成）、以及大气化学的影响。研究发现：散射型的气溶胶，包括硫酸盐、硝酸盐、铵盐，即SNA，以及有机碳（OC）在对流层低层削弱光化学反应，而在上对流层则相反，吸收性气溶胶（黑碳和沙尘）在整个对流层对光化学的影响较小。全球而言，SNA的影响最大，其次是沙尘和黑碳。项目同时基于离线辐射传输模式TUV，并结合地面观测资料，对影响光解速率和光化辐射通量的因子进行了系统地数值模拟研究，定量分析讨论了气溶胶光学厚度（AOD）、单次散射反照率（SSA）、云光学厚度（COD）和臭氧柱浓度（TOC）、以及气溶胶和云层相对位置的变化等因子对光解速率和光化辐射通量的影响。结果表明,气溶胶的光学性质对光解速率的影响存在明显差异，云对光解速率的影响主要体现在早晨和傍晚,对NO2的光解速率（J[NO2]）的影响更显著;在垂直方向上,云层的存在能够减小通过云层的光化辐射通量,有效降低云下光解速率,而云滴的后向散射特性增大云上的光解速率。气溶胶和云相对位置的改变对光解速率的垂直分布有较大的影响,气溶胶在云上时,高层的光解速率明显增大,且气溶胶的散射性越强,光解速率的增幅越大;当吸收性气溶胶位于云上时,使得高层光化辐射通量大量衰减,此时云层对于光解速率的影响比较微弱。另外，我们还利用中尺度气象-化学模式WRF-Chem，通过数值模拟研究了模式中关键的化学过程，包括气相反应、云中液相反应和气溶胶表面非均相反应等，对气溶胶化学成分和PM2.5模拟的影响。