木质纳米纤维素凝胶网络可控构筑及其对纳米颗粒的过滤分离机制

Bulk materials of wood nanocellulose exhibit nanoporous structures constructed from densely packed nanocellulose, which are capable of separating nanoparticles by a simple filtration. However, pores in the films of nanocellulose such as cellulose nanopapers are uncontrollable in density, size and distribution. Thus, pores in these films can be easily clogged/blocked by nanoparticles, leading to a gradual decline and sometimes a sudden stop of liquid flux. To solve these problems, we plan to construct controllable wood nanocellulose gels with well-defined pore sizes and porosities. The self-assembly of nanocellulose during the formation of gel networks will be systematically investigated. The parameters for controlling the networks, pore channels, surface chemical properties, and surface potentials of the gels will be optimized. Meanwhile, the evolution of dynamic interfacial structure and the interaction mechanism of nanocellulose gels, nanoparticles, and liquids at the interfaces will be studied. Furthermore, the permeability and flow mechanism of liquids within the gel networks will be examined. Additionally, the synergistic filtering mechanism of the deposition of nanoparticles to nanocellulse gels will be explored. Finally, the synergistic effect of the assembly of various nanocellulose gels on the filtration of nanoparticles will be illustrated. We believe the wood nanocellulose gel networks will rapidly and efficiently separate nanoparticles through a simple filtration process. By providing fundamental understanding of wood nanocellulose gel networks, our study can guide a highly value-added and multifunctional utilization of low-quality wood wastes.

木质纳米纤维素衍生的宏观块体材料因纳米纤维素的紧密堆砌排列而拥有纳米级孔隙结构，使其具备过滤分离纳米颗粒的能力。但是，纳米纤维素薄膜等材料因孔隙尺寸小、孔隙率低、孔隙通道难以大幅度调节等原因，存在过滤速度慢、容易因纳米颗粒堵塞孔隙而使过滤速度剧减甚至过滤终止等问题。针对这些问题，本项目以孔隙尺寸更大、孔隙率更高的木质纳米纤维素凝胶的可控构筑为切入点，挖掘凝胶网络构筑过程中纳米纤维素的自聚集规律，完善凝胶的网络结构、孔隙通道、表面化学性能及表面电位的调控组装策略；揭示在过滤过程中纳米纤维素、纳米颗粒、液流间的复合相界面结构演变规律以及各相间在复合界面处的相互作用机理；明确液流在凝胶网络中的渗透与流动机制以及纳米颗粒在沉积过程中与凝胶网络的协同过滤机制；发挥不同类型纳米纤维素凝胶复合组装后的协同作用，实现对纳米颗粒的快速、高效过滤分离，为低质林木废弃物资源的高值化、多功能化利用提供科学基础。

利用木质纳米纤维素的紧密堆砌组装可构筑拥有纳米级孔隙结构的宏观块体材料，使其具备过滤分离纳米颗粒的能力。但是，纳米纤维素薄膜等因孔隙尺寸小、孔隙率低等原因，存在过滤速度慢、容易因纳米颗粒堵塞孔隙而使过滤速度剧减甚至过滤终止等问题。本项目以木质纳米纤维素凝胶的可控构筑为切入点，挖掘凝胶网络构筑过程中纳米纤维素的自聚集规律，揭示了在过滤过程中纳米纤维素、纳米颗粒、液流间的复合相界面结构演变规律以及各相间在复合界面处的相互作用机理。明确了液流在凝胶网络中的渗透与流动机制以及纳米颗粒在沉积过程中与凝胶网络的协同过滤机制，实现了纳米颗粒的快速、高效过滤分离，为低质林木废弃物资源的高值化、多功能化利用提供了科学基础。主要成果如下： .1、系统探索了纳米纤维素凝胶构筑单元的尺寸、形貌、表面化学性能、水悬浊液浓度、成型方法等的变化对凝胶类型、网络结构、孔隙通道、流变性能、力学性能等的影响，优化了纳米纤维素的可控组装策略，在此基础上利用纳米纤维素为构筑单元，制造了一系列新型的纳米纤维素凝胶材料。 .2、研究并揭示了液流在凝胶网络孔隙通道中的渗透与流动机制，结合凝胶亲水性、高渗透率等优点，研究了纳米颗粒沉积过程中与凝胶网络的协同过滤机制。结果表明：1）通过真空抽滤过滤，凝胶可快速的分离液体中的病毒和纳米颗粒。在连续分离纳米颗粒时，水通量可在120 L m−2 h−1 bar−1下保持稳定。2）通过注射挤压过滤，凝胶能够保持自身结构完整性，并在保持较高水通量的情况下，有效阻隔尺寸在10nm以上的纳米颗粒。 .3、利用纳米纤维素复合碳纳米管制备了复合气凝胶用作锂硫电池电极。气凝胶不对称多孔结构可以增强电解质的渗透，吸附多硫化物，阻止多硫离子的溶解和穿梭，促进电子的快速传输，从而增强锂硫电池的电化学性能。.4、严格按照计划任务书完成研究规划，共发表SCI论文8篇。获得授权发明专利2项。