复合型非Pt基纳米电催化剂的合成与性能研究

The fuel cell is one of the most promising new energy techniques that resolve the energy and environmental problems. In this application, we focus on the non-platinum electrocatalysts for the anode hydrogen oxidation reaction (HOR) infuel cells. Our goal is to develop high-performance Ir, Pd, Ru or Ni based hybrid HOR catalysts (including alloy, core-shell structure, hetero-junctions, etc.) which have superior HOR performance than the traditional Pt catalysts with lower price. And the catalytic enhancement is originated from the synergistic effect of the hybrid structures. The hybrid nanomaterials will be synthesized on the basis of the understanding of the processes of nucleation and growth. The reaction mechanism will be studied by using monodisperse nanocrystals with well-defined shapes as the model catalysts, and assisted by DFT calculations, the catalytic active sites will be further identified. And the relationship between the micro-structure and the catalytic performance will be studied, which will be a guidance for the further development of the high-performance catalysts. After the completion of this project, a high-performance HOR catalyst will be developed, and it can be used in fuel cells as the anode, which will lead to a drastic reduction of the overall cost of fuel cell systems and make the fuel cells affordable.

发展燃料电池技术可能是解决能源与环境问题的重要途径之一。本项目拟围绕非Pt燃料电池阳极氢气氧化反应（HOR）催化材料展开研究，通过调控合成制备合金、核壳结构、异质节等复合结构纳米电催化材料，寻求利用不同组分之间的协同作用，提高Ir、Pd、Ru、Ni等非Pt基电催化剂的活性，获得超过现有Pt催化剂的活性，并取代Pt以降低成本。通过研究纳米材料微观成核与生长的机制，实现复合结构纳米材料的可控合成。利用结构确定的单一纳米材料为模型催化剂探索催化材料结构与性能之间的联系，结合理论计算，以期发现催化反应的活性位点，剖析影响催化活性的微观结构因素，发现并合成出具有实用前景的高活性非Pt基复合纳米催化材料，实现HOR电催化活性的大幅提升，为最终制备出低价格高性能的燃料电池、推动其实用化进程打下基础。

发展燃料电池技术是解决能源与环境问题的重要途径之一。本项目围绕非Pt燃料电池阳极氢气氧化反应（HOR）催化材料展开研究，从HOR反应机制出发，通过制备合金、核壳结构等复合结构纳米电催化剂，研究催化剂构效关系，实现非Pt催化剂性能的提升。项目取得了系列重要进展：1）利用表面组成可控的合金催化剂作为模型催化剂，解构催化剂氢吸附能与氢氧根吸附能对于HOR催化活性的影响，研究表明氢的吸附强弱是控制HOR速率的主要因素。2）制备非Pt复合结构纳米晶，利用电子效应和应力效应调节催化剂的氢吸附能，提升非Pt催化剂的HOR性能。3）提出使用表面氧化物提升水吸附强度，以此降低催化剂表观氢吸附能进而提升HOR活性的新思路。据此开发新型RuNi催化剂，使用其制备的燃料电池膜电极在氢氧条件下峰值功率可达2 W cm-2，超过目前最好的PtRu催化剂，达到非Pt HOR催化剂活性的最高水平，同时催化剂成本与传统Pt基催化剂相比可以下降80%。.本项目相关研究工作培养博士研究生2名、硕士研究生3名；发表学术论文18篇，包括J. Am. Chem. Soc. 1篇，Nature Commun. 1篇， Chem 1篇；申请国内发明专利4项，圆满完成了预期成果。本项目研究成果对于发展新型非Pt燃料电池催化剂，深入理解HOR催化作用机理具有重要的意义，为解决燃料电池依赖Pt催化剂的瓶颈问题以及促进燃料电池技术发展提供了理论和实验基础。