基于SPP场动态Gap结构的单分子拉曼增强与检测技术研究

Based on field confinement and enhancement of metal nanostructures, surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) has been widely used in chemical and biological fields. Giant field enhancement is of the essence for single molecular SERS, which can be achieved in plasmonic nano-gaps due to hybridization effects of surface plasmons. In order to solve the problems in recent research on the limited enhancement factor, stability, repeatability, and real-time capability, a novel SERS detection at single molecular level based on dynamic plasmonic gap structure is researched in detail. This project includes: 1) proposing a dual-plasmonic tweezers system to achieve controllable dynamic Gap structure for anticipant high field enhancement; 2) studying the effective field hybridization of SPP and localized surface plasmon (LSP), analyzing and optimizing the influence of parameters of the metallic nano structures on the field enhancement; 3) researching the Raman spectra detection based on the accuracy controlled Gap structure at molecular level. The studies in this project have great importance not only in the development of SERS technology itself, but also in many applications such as cell research in clinical detection and diagnosis.

针对表面增强拉曼光谱(SERS)技术在信号增强能力、稳定性、重复性、动态定位能力、实时检测能力等诸多方面的问题，通过构建基于金属纳米颗粒/探针与表面等离激元（SPP）虚拟探针之间的精确动态Gap结构，开展单分子水平的拉曼增强与检测技术研究。本项目研究内容包括：1)构建新型双SPP光镊系统，研究基于金属纳米颗粒/探针—SPP虚拟探针的精确动态Gap结构；2)研究SPP虚拟探针和金属纳米结构局域表面等离激元(LSP)之间杂化作用的物理机制，通过优化参数获得分子水平探测的场增强；3)基于SPP场动态Gap结构开展新型单分子拉曼增强检测技术，通过对Gap结构的高精度操控，开展针对单分子水平样品的表征和定性研究。本项目拟通过构建分子水平的拉曼光谱测量技术，为进一步细胞成分的临床医学检测与诊断提供全新的技术手段。

本项目通过金属纳米结构与表面等离激元(SPP)虚拟探针之间的精确动态GAP结构，不仅极大的增强了表面增强拉曼光谱（SERS）信号，还进一步提高了其稳定性与动态定位能力，达到了纳米尺度的空间分辨率，这为开展了单分子水平拉曼增强技术研究提供了新思路。此外,基于矢量光束（CVB）的产生、表征及其在光学微操纵中的应用，构建了新型的以聚焦CVB纵向分量增强、局域表面等离激元（LSP）增强以及非线性极化增强机制为核心的新型针尖增强拉曼光谱（TERS）测量应用平台。经过三年的研究，项目已经顺利完成并达到了预定目标，具体完成情况及取得成果包括（1）基于双SPP光镊的SERS检测技术实现了对单个金属纳米颗粒的稳定捕获和操控，以及分子水平增强拉曼光谱的测量，相关研究成果发表在一系列国际高影响力期刊上，包括Nanoscale，ACS Photonics等；（2）研究了SPP虚拟探针和金属纳米结构激发的LSP之间杂化作用的物理机制, 通过优化了SPP场的激发效率，提高了光镊操控的稳定性，明确了入射光的偏振态对Gap区域电磁场增强和拉曼增强起主要作用，相关研究成果发表在Photonics Research，J. Phys. D: Appl. Phys.等期刊上；（3）将SERS技术应用到细胞成分检测，实现了细胞内多结构的复用超分辨成像，相关研究成果发表在Photonics Research，Optics Communications等高影响力期刊上；（4）从理论和实验上对非线性光学力的产生和作用机制进行了分析和验证，实现了对金纳米颗粒的多重捕获。本项目的研究成果对微纳操纵、拉曼散射、单分子检测与超分辨成像等领域具有重要意义。