杂质成分对铀部件贮存性能影响及抗腐蚀技术研究

Uranium is an important nuclear material of defence and nuclear power, and extensively applied in nuclear weapon and nuclear reactor when shaped into uranium components. However, during the long-time storage and usage, uranium components readily react with the impurities (such as C, Fe, N and S) induced by H2, O2 and H2O in the air, form several corrosion products or eutectoid products. These products may nucleate on the surface of uranium components, diffuse in the matrix, continuously grow and accumulate. Finally, these microscopic effects result in some phenomenon, such as soften, barb and etch pit, and greatly affect the service performance of uranium components. Therefor, we will couple the first principle, molecular dynamics and thermodynamics methods to research the chemisorption behavior of impurities on the surface of uranium components, the diffusion process in the matrix, and the accumulation and growth process of corrosion products or eutectoid products. Finally, we will present the retarded and anti-corrosion techniques for uranium components. The research achievements can be helpful for providing an important technical support for understanding the microscopic aging mechanisms and the reasons for corrosion phenomenon.

铀是重要的国防和核能领域核材料，经过加工形成铀金属部件后，广泛应用于核武器和核反应堆中。但由于C、Fe、N、S等杂质的存在，在长时间贮存、使用过程中，在空气中H2、O2、H2O诱导作用下，铀金属部件很容易与内部杂质成分发生化学反应，形成多种腐蚀产物或者共析物，这些腐蚀产物或者共析物将在铀金属部件表面和基体内形核，并不断生长和累积，出现软化、倒刺、腐蚀坑等老化现象，从而极大地影响铀金属部件的使用性能。因此，本课题拟用第一性原理、分子动力学和热力学等方法，研究杂质原子/分子在铀部件表面的化学吸附行为、基体内部的扩散过程、腐蚀产物或共析物形核及其聚集和生长过程，提出铀部件延缓和抗腐蚀的技术措施。预期研究成果为解释铀部件的微观老化机理和腐蚀现象的成因提供重要的技术支持。

铀（Uranium）具有良好的核裂变性能，其金属、合金和化合物在核能和国防领域有广泛的应用。由于铀的5f、6d电子能级相近，很容易相互发生杂化行为，所以具有较强的化学活性，在环境条件下极易发生氧化还原反应，产生腐蚀。本课题通过第一性原理方法对铀金属及其化合物的腐蚀进行了计算，研究了其腐蚀机理，为抗腐蚀研究提供理论依据。在实际环境中，铀金属的腐蚀往往是O2和H2O共同作用的结果，本课题采用第一性原理方法研究了O2和H2O在铀金属表面的共吸附问题。计算结果表明H2O中溶解的O2会抑制H2O对铀金属腐蚀的腐蚀，该抑制作用的主要机制是O2的优先占位吸附。本课题研究了Fe、Al、Mg等三种在铀金属中相对含量较高的杂质元素对铀金属表面腐蚀的影响，结果表明三种杂质元素提高了铀金属的抗氧化腐蚀性能，但是加速了铀金属的氢化腐蚀。研究了UO2表面在O2和H2O共同作用下的腐蚀机理，结果表明O2会加速H2O对UO2腐蚀。为提高铀部件表面抗腐蚀性能，本课题研究了常见气体分子(O2、CO2、H2O)及其组成原子H、C、O在UO2、UC和UN表面钝化反应过程。本课题研究工作在电子和原子尺度上，深入揭示了铀部件在大气环境中表面腐蚀和钝化的微观机制，为提高其表面抗腐蚀性能提供理支撑。项目培养博士生1名，硕士生3名。项目支出9231元，剩余经费计划用于本项目研究的后续支出。