等离激元纳米颗粒的饱和散射性质研究及超分辨成像应用

Noble metallic nanoparticles supported localized surface plasmon resonances (LSPRs) possessing unique optical properties, have been widely used in the field of optical nanoantennas, surface-enhanced spectroscopy, high-density optical data storage, biological sensing and imaging,disease diagnosis and treatment,etc. However, far-field single nanoparticle detection techniques based on scattering or absorption properties can still not resolve single nanoparticle within a diffraction-limited spot. Here in this proposed project, detailed and systematical studies will be performed on the features of saturated scattering of single plasmonic nanoparticles. The physical mechanism of the nonlinear scattering will be fully investigated. With modified Stimulated Emission Depletion nanoscopy technique which would be able to effectively create a highly confined point-spread function, far field plasmonic scattering based super-resolution imaging of single nanoparticle will be realized. We will also implement this technique in super-resolution imaging of biological samples with nanoparticles as image contrast agents.We believe our research will facilitate super-resolution imaging for ultra-low power, non-photobleaching and long-term observation in the field of biological imaging .

贵金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振现象使其具有很多独特新奇的光学特性，在光学纳米天线、表面增强光谱、高密度光存储、生物传感和成像、疾病诊断和治疗等许多方面具有重要应用。然而针对单个纳米颗粒的光学性质如散射吸收等远场探测方式仍然受到光学衍射极限的制约，难以实现纳米尺度上单颗粒的光学空间分辨。本项目拟通过对金属纳米颗粒饱和散射性质的系统研究，全面阐释颗粒形貌及激光参数等因素对等离激元共振增强非线性散射过程的影响，深入探索饱和散射的物理机制。在此基础上结合受激辐射损耗超分辨荧光成像中对点扩展函数调制的技术手段，实现基于饱和散射的单颗粒非标记远场光学超分辨表征成像。此外，所研究的新颖超分辨成像方式具有超低光功率、无光漂白、可持久观测等优异特点，更加适应于生物成像的需求，将为解析生物组织的精细结构提供强有力的技术支持。

超分辨荧光成像是本世纪显微光学成像领域最重要的突破之一，被授予2014年诺贝尔化学奖。然而，因依赖于特异的荧光标记和受限于荧光探针光的稳定性，荧光超分辨在低光强、长时程的观测成像应用方面仍然面临困境。因此探索新型的非荧光式的远场超分辨成像技术具有重要意义，其关键是开发全新的调控机制，实现对非荧光信号的可控开关。本项目在非荧光机制的超分辨成像中进行了深入的探索，对于超分辨光学成像的新原理和新技术的发展做出了积极推进。围绕非荧光方式突破衍射极限的关键在于非线性调节这一核心问题，分别开展了“小尺寸等离激元纳米颗粒超分辨成像探测”、“米氏共振增强的电介质颗粒的非线性调控及超分辨定位”、和“矢量光场对光热非线性的调控和超分辨定位”等系列重要工作，并取得了突出的研究成果。.（1）明确了金纳米颗粒等离子体共振、光热效应与非线性散射特性之间的关系，在理论和实验上全面验证了金属纳米颗粒的光热非线性效应对于散射强度的可控调制。针对小尺寸颗粒探针散射信号弱、信噪比差的问题，项目搭建了三光束弱信号探索和超分辨成像系统，实现了对小于20nm金颗粒的超分辨显微成像。.（2）明晰了非线性散射的物理机制，其根源来自于光热-热光效应的协同作用，并在研究中揭示了模式共振对光热非线性的巨大增强作用。利用等离激元共振或者米氏共振可以获得比相应体材料高4-5个数量级的非线性系数，实现了在较低光功率MW/cm2量级上散射强度的大幅重复可逆调制，展现了光与物质相互作用的可控性调节性方面展现巨大的潜能。.（3）发展了一套基于非线性散射的远场超分辨定位和成像技术，拓展了新颖超分辨成像的理论和技术领域。利用等离激元纳米颗粒作为散射探针，将散射型超分辨技术用于在生物组织成像上。利用微纳硅颗粒与光场相互作用的光热非线性，实现了非标记的远场超分辨定位，其分辨率达到40-50纳米。