单个钙钛矿结构CsPbI3胶体量子点的新颖光学特性研究

Although a rich spectrum of optical phenomena has been revealed from metal chalcogenides (e.g., CdSe ) quantum dots at the single particle level, but their notorious optical properties, such as photoluminescence (PL) blinking and spectral diffusion effect, are detrimental to promoting their potential applications in terms of quantum communication and quantum computing. The program proposes that the superior optical properties of novel perovskite CsPbI3 colloidal quantum dots will be discovered at the single particle level. The program mainly based on single molecule spectroscopy detection investigates the changing of PL blinking, PL lifetime and second-order autocorrelation function as a function of the laser excitation power at room temperature and 4K low temperature; The exciton binding energy and transition energy level information of CsPbI3 colloidal quantum dots will be observed by the two-photon excitation spectroscopy and 4K low temperature PL excitation spectroscopy at the single particle level; The temperature dependence of PL blinking, PL linewidth and PL lifetime of single CsPbI3 colloidal quantum dot will be studied to reveal the exciton recombination dynamics process; The quantum interference characteristics of CsPbI3 colloidal quantum dots will be measured with resonance excitation of single CsPbI3 colloidal quantum dot with greatly suppressed PL blinking and spectral diffusion effect. The program can reveals the PL dynamics of perovskite CsPbI3 colloidal quantum dots in detail, and can also paves new path for the research of coherent optical properties of colloidal quantum dots. Therefore, this program can provide a new scientific means to promote practical quantum-information-processing applications in terms of quantum computing and teleportation.

金属硫族化合物（CdSe等）量子点的光学特性已得到广泛地研究，但由于受荧光闪烁、光谱漂移等因素的影响，它们依然无法成为量子通信和量子计算应用中的可靠单光子源。本项目提出对新发展的钙钛矿结构CsPbI3胶体量子点的新颖光学特性展开研究。本项目主要基于单分子光谱技术的探测方法：(1)常温和4K低温下，研究反聚束效应、荧光闪烁和荧光寿命的激发功率依赖，分析俄歇复合的作用和抑制机制；(2)通过双光子吸收激发谱和单分子4K低温光致激发谱研究量子点的激子束缚能和跃迁能级信息；(3)研究单个量子点的荧光闪烁、光谱线宽和荧光寿命的温度依赖，分析激子复合动力学过程；(4)制备具有无荧光闪烁和光谱漂移特性的量子点，展开量子干涉特性研究。本项目的研究不但揭示了CsPbI3胶体量子点的光动力学过程，也拓展了胶体量子点量子相干光学研究的路径。因此，本项目的研究将为量子信息技术的应用研究提供一种新的科学技术方向。

基于单分子光谱技术研究了单个钙钛矿结构CsPbI3胶体量子点的新颖光学特性：(1) 制备了具有无荧光闪烁和光谱漂移特性的CsPbI3胶体量子点；采用共聚焦系统，通过调节测试条件，如：测量温度（室温、4K低温和变温）、激发光功率、激发光波长，研究了CsPbI3胶体量子点的单光子发射、吸收截面、荧光光谱、荧光寿命、荧光闪烁和光谱漂移，揭示了激子复合和俄歇作用的物理过程，发现单个CsPbI3胶体量子点具有非常优异的单光子发射特性，其俄歇复合和荧光闪烁的抑制原因是缺少带边载流子缺陷以形成带电激子，其荧光线宽在4K低温下达到~200μeV，其带负电单激子的结合能为~8.1meV；初步探索了CsPbI3胶体量子点的量子干涉效应测量。(2) 通过双光子激发方式研究了单个CsPbI3胶体量子点的光学性质，构建了一种评估单颗量子点双光子吸收截面的有效方法，测得CsPbI3胶体量子点的双光子吸收截面比传统金属硫族化合物量子点至少大两个量级。(3) 研究了CsPbI3胶体量子点的光致离子迁移现象，其由表面陷阱态捕获的光生载流子产生的局域电场诱导晶格应变和Pb-I键断裂所导致，该现象在高密度量子点薄膜中可逆。上述研究结果表明CsPbI3胶体量子点具有优异的光学特性，在光伏器件、光电器件以及量子信息技术领域具有非常大的研究前景和应用潜力。