半金属反铁磁新型Heusler合金磁电性能的非整比调制规律研究

Half-metallic antiferromagnets as a subclass of half-metals are promising for spintronic applications, due to their totally compensated spin moments in a unit cell and advantage of being able to generate fully spin-polaried current while exhibiting zero macroscopic magnetization. This kind of materials were firstly prepared in the off-stoichiometric Heusler alloys by dc-magnetron sputtering in 2014. It is necessary to systematically study the magnetic and transport characteristics of these off-stoichiometric Heusler alloys for their application. In this project, we aim to investigate the rules in the new type half-metallic Heusler compounds with formula X2YxAl focusing on their off-stoichiometry. We intend to grow the single-crystal X2YxAl (X, Y = Mn, Fe, Co; 0≤x≤1) films by molecular beam epitaxy. With the help of the routine characterizing techniques for structure and morphology of the films, we will measure the magnetic properties of the films to reveal the existing rules for their saturation magnetization and Curie temperature. Then, we will measure the electrical properties of the films to reveal their transport behaviors on resistance, magnetoresistance and Hall effect. Subsequently, we will calculate the energy band structure and density of states of the new type Heusler alloys. Finally, by combining theoretical calculation and experimental results, we will systematically analyze the Slater-Pauling and Curie temperature rules existed in this new type Heusler alloys accounted for their off-stoichiometry. With these studies, we expect to explore the constructive roles of off-stoichiometry in the half-metallic properties of Heusler alloys, which could provide a theoretical and technical basis for the application and design of half-metallic materials in spintronic devices.

作为半金属的一个分支，半金属反铁磁体因其净磁矩为零和传导电子100%自旋极化的特点在自旋电子学中具有潜在的应用前景。2014年实验首次利用磁控溅射技术在非整比Heusler合金中制备出此类材料。认识非整比Heusler合金的磁性和输运特点是实现此类材料应用的核心问题。本项目拟利用分子束外延技术制备非整比X2YxAl（X, Y = Mn, Fe, Co; 0≤x≤1）新型Heusler合金单晶薄膜；通过磁电性质测量揭示该类合金的磁性规律和输运特点；通过能带计算得到该类合金能带结构和能态密度分布；进而总结出该类合金由元素非整比调制的呈现半金属性的条件、磁化强度存在的Slater-Pauling关系和居里温度规律。通过这些研究，我们旨在揭示元素非整比在调制Heusler合金半金属性中的建设性作用，发掘Heusler合金中更多的普适规律，为自旋电子学新材料的设计和开发提供理论和实验基础。

半金属反铁磁体因其净磁矩为零和传导电子100%自旋极化的特点在自旋电子学中具有潜在的应用前景。人们发现元素非整比的Heusler合金为实现半金属反铁磁体提供了契机。本项目以高质量由Mn、Fe、Co和Al元素组成的新型Heusler合金外延薄膜为研究对象，发掘元素非整比实现半金属反铁磁性的条件并加以调控，进一步揭示元素非整比对合金磁电性能的调制规律。本着由简单到复杂的研究思路，我们先利用分子束外延技术在MgO衬底上得到了元素整比Co2FeAl、Mn2CoAl和Mn2FeAl合金外延薄膜，并研究了它们的磁电行为。实验上我们只能制备出立方B2结构的这三种Heusler合金的外延薄膜。通过对Mn2CoAl和Mn2FeAl合金的电阻研究发现，低温下其电导与温度的二分之一次方成正比关系，归属于电子-电子相互作用的贡献，这是由晶体中原子无序导致的。在此基础上，我们制备了一系列元素非整比MnxCoAl合金薄膜，发现该系列非整比合金仍为立方B2结构，不过该合金体现出具有温度依赖性的拓扑霍尔效应，利用铁磁共振技术进一步研究表明该类薄膜的易磁化轴既不躺在面内也不平行于面外法线方向，从而推测在低温下由于磁晶各向异性能与磁偶极相互作用竞争导致了拓扑霍尔效应的出现，该类Heusler合金中这一特殊输运特性是元素非整比调制的结果。为了进一步研究元素非整比Heusler合金产生拓扑霍尔机制，我们制备了MnxFeAl合金薄膜，该合金为α-Mn结构，其输运结果没有表现出明显的拓扑霍尔效应特征。零场冷却-带场冷却的霍尔电阻和磁电阻揭示该合金在低温下具有自旋玻璃行为，可能是由α-Mn结构合金中的磁矩阻挫造成的。从这些研究结果可以看出反铁磁合金的输运行为与其磁性行为密切相关。为了深入认识反铁磁的磁性行为及其规律，我们研究了体心立方结构FexMn1-x合金的饱和磁化强度随Mn含量的变化，发现铁磁性时其变化符合Slater-Pauling曲线，反铁磁性时会伴随第二相的出现。我们又采用Co100-xMnx合金研究了其磁化强度Slater-Pauling曲线背离的原因。得到影响反铁磁合金磁电性能的两个重要参量：原子间距和有序度。这是研究反铁磁合金半金属性等其它属性的先决因素，为自旋电子学领域新材料的实验设计和开发提供了至关重要的考察要素。