高温高压下碳酸盐－水体系的原位实验研究

应用金刚石压腔（Diamond Anvil Cell，DAC）实验技术，对高温高压下碳酸盐－水体系进行原位的IR和Raman光谱学研究，查明高温高压下不同组分碳酸盐－水体系的物理化学性质，并对过渡金属组分等催化剂对该实验体系的影响进行研究，为正确认识地球深部碳酸盐岩的地质地球化学行为提供实验依据，从而可以对岩石圈中碳元素的循环过程等地质问题进行探讨。此外，通过该实验研究，并为正确评价我国广泛分布的碳酸盐岩烃源岩提供实验依据。

碳酸盐岩广泛分布于大洋底部，其主要以碱金属及碱土金属碳酸盐为主。在板块俯冲作用下，部分碳酸盐汇集在大陆板块边缘，大量碳酸盐将被俯冲到地球内部。因此，认识碳酸盐在高温高压下的相稳定性对于认识与碳酸盐相关的地质作用及地球深部碳循环过程都具有重要的意义。. 本研究在水热金刚石压腔（Hydrothermal Diamond Anvil Cell，HDAC）下，通过Raman光谱对Na2CO3-H2O体系、Na2CO3-Fe-H2O体系、Na2CO3-橄榄石-H2O体系和Na2CO3-石英-H2O体系分别进行了原位实验研究。实验发现：.[1] 在823 K和456.8 MPa时，Na2CO3-H2O体系发生了液相不混溶，分离成为两相，其中一相富水贫碳酸根（即流体相），另一相贫水富碳酸根（即碳酸岩熔体相），但并未发生碳酸根的脱碳作用。.[2] 理论上，碳在碳酸根中是以+4价态存在，因此，研究碳酸根在还原条件下的稳定性是必要的。本文对Na2CO3-Fe-H2O体系进行了研究，研究表明在473 K时出现了H2。此外，在873 K和299.6 MPa时，发现了溶解于流体相中的H2和CH4，这表明在还原环境下，碳酸根会发生脱碳作用。.[3] 可以看出，氢在碳酸根的脱碳作用过程中，发挥了重要的作用。通常情况下，在俯冲带条件下，Fe应当主要以Fe2+离子存在于橄榄石和辉石中。考虑到地球内部实际的矿物组成，本文对Na2CO3-橄榄石-H2O体系进行了实验，与Na2CO3-Fe-H2O体系类似，在873 K和555.2 MPa时发现了H2和CH4，其反应机理应为：Olivine+H2O → Serpentine+Brucite+Magnetite+H2.[4] 石英是地球内部重要的矿物组分，本研究还对Na2CO3-石英-H2O体系进行了研究，实验中生成了CO2。.可以看出，高温高压下碳酸根的物理化学相稳定性是非常复杂的，这与温度、压力和矿物组成是密切相关的。根据实验研究，在洋壳俯冲过程中，发生碳酸根脱碳作用的条件应当是存在橄榄石或石英、水和发生反应所需的热量。.当前，按照研究计划，已经基本完成了研究内容。在该基金项目资助下，当前已经发表SCI检索论文4篇，另有2篇正在审稿过程中。