湖泊藻源溶解有机质对类固醇雌激素生物消减的影响特征与机制

The cyanobacterial harmful algal blooms-derived dissolved organic matter (CyanoHAB-DOM) plays an important role in the environmental behavior and fate of emerging organic contaminants in freshwater lakes. However, the effect of CyanoHAB-DOM on the biodegradation of steroid estrogens (SEs), which can induce adverse effects on the normal hormone functions of humans and animals, has yet to be elucidated. This study will first apply a plug-flow bioreactor combined with multiple analytical techniques to investigate the spatial-temporal variations of the DOM physicochemical properties and bioavailability during the occurrence of CyanoHAB in Lake Taihu. The roles of labile and recalcitrant DOM components in SEs biodegradation and the effects of environmental factors will be studied through laboratory and in-situ experiments. The relationship between the spatial-temporal variation of CyanoHAB-DOM and its effects on the biodegradation of SEs will also be demonstrated. The microbial community involved in the transformation of SEs will be analyzed by metagenomics technology to reveal the influence of CyanoHAB-DOM on the composition, structure, and metabolic process of community. The expected results will provide deeper insights toward understanding the elimination and ecotoxicity of SEs in freshwater lakes, and facilitate the development of remediation technology for combined contamination.

蓝藻水华暴发产生的藻源溶解有机质（DOM）对湖泊生态系统中新兴有机污染物的环境行为和归趋有重要影响。类固醇雌激素（SEs）对人类和动物有很强的内分泌干扰效应，但目前藻源DOM对SEs生物消减的影响特征与机制并不清楚。本项目拟以淡水湖泊藻型湖湾为研究对象，运用生物反应器和多种分析手段，探明水华过程中藻源DOM理化特征和生物活性的时空变化规律；通过室内模拟实验和野外原位实验，研究藻源DOM介导下SEs的生物降解过程和环境影响因素，构建时空变化下SEs生物降解与藻源DOM生化特征的联动模式；应用宏基因组和宏转录组技术揭示藻源DOM介导下SEs生物降解的微生物群落结构和功能代谢模型，从而明确藻源DOM对SEs生物消减的影响特征与机理。本项目将加深认识淡水湖泊中SEs的生消过程及环境毒性效应，并为湖泊生态风险评估及复合污染治理提供理论指导。

蓝藻水华暴发产生的藻源溶解有机质（DOM）对湖泊生态系统中以类固醇雌激素（SEs）为代表的新兴有机污染物的环境行为和归趋有重要影响。本项目立足湖泊复合污染形势，以太湖藻型湖湾为研究对象，结合野外调查和室内研究，运用光谱表征、高分辨率质谱、及微生物分子生态学等手段，探明蓝藻水华过程中DOM理化特征、生物活性及SEs生物降解的变化规律，明确不同条件下藻源DOM对SEs生物降解动力学的介导机制，厘清降解过程中微生物群落演替和功能基因变化。结果表明，夏季水华暴发期，虽然陆源输入的高分子量芳香物质削弱了DOM对SEs降解的介导作用，但新鲜度较高、低分子量的藻源DOM增强了微生物矿化以及对SEs的降解潜力。随着水华衰退，原位转化促使藻源DOM向高分子量、难降解的结构转变，造成冬季SEs降解潜力降低。具体而言，藻源DOM对SEs生物降解动力学的影响与其分子组成和生物活性有关，低分子质量、高生物活性的DOM分子是降解的主要驱动因子，特别是类蛋白质和类脂质分子对微生物群落的定向调控导致降解速率随DOM生物活性降低呈现先下降后上升的变化趋势。藻源DOM对SEs生物降解的介导作用也受氧化还原条件控制。有氧条件下，DOM中类蛋白组分通过底物激发效应强化了微生物代谢酶活性和胞外聚合物分泌，增强群落聚集度和稳定性，有利于Pseudomonas、Sphingobacterium等潜在降解菌以共代谢途径实现SEs的快速降解；缺氧条件下，DOM中类醌组分与Fe(III)的耦合作用加强了微生物间的电子传递和协作，促进了Clostridium和Thiobacillus等潜在降解菌对SEs的降解。基于以上研究结果，构建了时空变化下湖泊DOM结构组成与SEs生物消减的耦联关系，首次提出了“蓝藻水华湖区是湖泊中SEs生物消减的活跃区域”这一观点。本项目对于认识富营养化湖泊中SEs的环境行为和生态风险具有重要理论意义，同时也有利于研发复合污染控制技术。