新型非均相三价金属钪催化剂的合成及其催化性能研究

三价金属化合物具有耐水、高效、选择性好等优点,能够在温和的反应条件下有效地促进多种有机反应的顺利进行,因此作为非均相路易斯酸催化剂的三价金属化合物的设计、合成正越来越引起人们的浓厚兴趣。作为新型的分子功能材料金属有机骨架化合物，因其不同寻常的孔穴形状和潜在的对孔穴尺寸和大小可控性，在催化领域具有巨大的潜在价值，为设计合成高活性、高选择性的非均相催化剂提供了新思路、开拓了新领域。我们将以有机羧酸为配体设计合成具有新颖骨架结构的三价金属钪有机骨架化合物，并将其用于Friedel-Crafts等反应，研究其结构与催化性能之间的关系。这种新型的催化剂在催化反应中不会水解，容易分离、提纯，具有可循环利用的可能性，符合绿色化学的要求；而且由于它结构、组成的多样，独特的孔穴结构，使其可能在水等绿色溶剂中实现高效、高体选择性的化学转化。

设计、合成具有高化学选择性和高立体选择性，并且可以循环使用的新型三价金属化合物催化剂成为当前研究的热点和前沿。与传统的路易斯酸AlCl3相比，三价金属化合物做催化剂具有低毒性、高选择性等优点，在温和的反应条件下能有效地促进多种有机反应的顺利进行，符合绿色化学的要求，显示出良好的应用前景。.我们在总结已报道的具有催化性能的MOFs的合成基础上，采取中低温水热/溶剂热方法，筛选合适的有机羧酸配体，合成出23种具有不同孔道尺寸和多样空穴形状的新型金属钪有机骨架化合物Sc-MOFs并总结了影响Sc-MOFs合成的主要因素，确定了最佳反应条件，研究了活化后处理技术，将其作为非均相路易斯酸催化剂用于有机反应中，研究其催化性能，可循环使用的效率以及结构与催化的关系。.这对于探索新型高效、高选择性并可循环利用的绿色催化剂有重要意义。由于采取水热/溶剂热方法，所得的Sc-MOFs晶体材料具有良好的热稳定性和化学稳定性，在催化反应中具有高耐溶剂性，不会随着反应进行而分解，且容易从反应体系中分离、提纯，具有可循环利用的可能性，符合绿色化学的要求；而且其与传统的三价金属催化剂相比，具有多样化的组成和独特的孔穴结构，可实现高选择性或高立体选择性的化学转化，在温和的反应条件下有效地促进有机反应的顺利进行。将三价金属钪有机骨架化合物作为非均相路易斯酸催化剂用于C-C单键形成的硅氰化反应、氨基酸及其衍生物合成的Strecker反应等有机反应中，研究催化剂骨架结构与催化性能之间的关系，以及其作为可循环利用的非均相催化剂的循环利用效率，为高效、高选择性的绿色催化剂设计合成积累了实验数据。