蔗渣活性炭/纳米氧化铁复合吸附剂的结构特性及其除砷机理

This project aims to study using bagasse as basic materials to prepare activated carbon - nanometer-sized hematite composite, through orthogonal experiments and tightly control process parameter, to preparing activated carbon - nanometer-sized hematite composite and study adsorption of arsenic from solution by it. Microstructure and pore distribution of activated carbon - nanometer-sized hematite composite were characterized by instrument analysis method of scanning electron microscopy ，X-ray diffraction and X-ray photoelectron spectroscopy. Preparation technology and method of middle pore structure and larger surface area activated carbon - nanometer-sized hematite composite are discussed. Discussed the preparation of technology and methods of activated carbon - nanometer-sized hematite composite and its formation mechanism of Special structure. Moreover, anlyzing the activated carbon - nanometer-sized hematite composite during and after absorption by Infrared Spectra, X-ray diffraction and electron spectrum approaches, studying the way of the combination of chemical bonds of activated carbon-nanometer-sized hematite composite with chemical of arsenic. Combining with adsorption parameters and density functional theory to establish the theoretical model of adsorption mechanism from the view of microstruvture and reveal the adsorption mechanisms of arsenic onto activated carbon-nanometer-sized hematite composite. This project will open up new sources of raw materials for the preparation of activated carbon loaded the iron and will has vital practical significance to rich suger industry in guangxi ecological industry chain, to improve living water and to prevent type drinking water arsenic poisoning .

本项目拟用甘蔗渣为主要原料，通过正交实验，严格控制工艺参数，制备蔗渣活性炭/纳米氧化铁吸附剂并用之于吸附砷的研究。用扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱等仪器分析方法对其微观结构和孔径分布进行表征。探讨制备蔗渣活性炭/纳米氧化铁的技术和方法与其特殊结构形成机理。用红外光谱、X射线光电子能谱等对吸附前、中、后的材料进行分析，研究甘蔗渣活性炭/纳米氧化铁各化学键与砷结合的方式。结合吸附参数及密度泛函理论，从微观结构的角度，建立吸附机理的理论模型，揭示甘蔗渣活性炭/纳米氧化铁吸附砷的机理。本项目将为载铁活性炭复合材料的制备开辟新的原料来源，对丰富广西糖业生态工业链，改善生活用水，防止饮水型砷中毒具有重要的现实意义。

砷具有毒性和致癌性，砷化物通过呼吸、饮水及食物等途径进入人体后，会引起人体砷急、慢性中毒，还会导致皮肤癌、肺癌等多种疾病。制糖业是广西的重要支柱产业，蔗渣是甘蔗制糖工业的重要副产物。如何综合利用甘蔗渣将对广西制糖业生态工业链的良好发展，具有重要的意义。本项目采用甘蔗渣为主要原料，用氯化铁和硫酸亚铁为改性剂，制备了两种蔗渣活性炭/纳米氧化铁吸附剂，研究了其对砷的吸附性能。用红外光谱、X射线光电子能谱等对吸附前后的吸附材料进行分析，探讨其吸砷的机理。取得的重要成果有：.（1）用氯化铁改性制备蔗渣活性炭/纳米氧化铁吸附剂（NAC）的工艺条件是：氯化铁浓度为0.15 mol/L，铁与甘蔗渣质量比1:6，浸渍时间为36 h，炭化温度为450 ℃，炭化时间为4 h。用硫酸亚铁改性制备蔗渣活性炭/磁性纳米氧化铁吸附剂(MAC)的工艺条件是：硫酸亚铁浓度为0.15 mol/L，铁与甘蔗渣质量比1:6，浸渍时间为36小时，炭化温度为500 ℃，炭化时间为5 h。NAC其比表面积为49.41 m2/g，pHPZC＝4.93，Zeta电位等于-16.6 mV。MAC的比表面积为81.94 m2/g，pHPZC＝6.20，Zeta电位等于-14.7 mV。.（2）NAC吸附砷的适宜初始pH值范围是2.0~9.0，在25°C对砷的最大吸附量是10.90 mg/g，MAC吸附砷的适宜初始pH值范围是2.0~7.0，在25°C对砷的最大吸附量是3.61 mg/g。低流速，高进水浓度，高床层高度能促进NAC和MAC对As(V)的动态吸附。.（3）NAC和MAC去除As(V)的机制主要为吸附作用，各种形态As(V)离子通过表面扩散和静电吸引作用进入到NAC和MAC孔隙中，完成物理吸附过程。在NAC固相表面，铁氧化物[Fe(OH)2+和Fe(OH)2+）与各种形态的As(V)进行表面络合反应生成Fe2(HAsO4)3和Fe(H2AsO4)3等组分。吸附As(V)前后NAC的XPS分析结果表明，NAC对As(V)的吸附属于配位中心体选择性化学吸附过程。FT-IR和XPS分析表明，MAC中的氧化铁不仅参与水解反应，还在固体表面形成微晶体结构的砷酸铁，-C=O、-OH和-COOH键都参加了吸附反应。铁原子接受外部电子，作为一个电子接受体，起到了路易斯酸的作用，吸附到MAC上的砷主要以HAsO42-存在。