基于光催化/膜分离反应器对难降解有机物连续光催化降解过程中光催化剂使用寿命及影响因素的研究

Rapid increasing of refractory organics in water is harmful to human beings. Photocatalysis technology, a prospective high-tech in environment protection field, can degrade the refractory organics effectively. However, the lifetime of the photocatalyst is a key problem prohibiting the application of the photocatalysis technology. This project focuses on the lifetime of the photocatalyst during the photocatalytic degradation of the refractory orgaincs. At present, the static photocatalysis reactor is used to evaluate the photocatalyst lifetime by calculation the reaction times, which isolates the continuous photocatalytic process into several static reactions and cannot evaluate the photocatalyst lifetime accurately. In this project, a photocatalysis-membrane reactor (PMR) is adopoted to realize the continuous process. The lifetime and the influence factors are studied by using PMR. The photocatalyst lifetime is determined under different reaction conditions in PMR. And the mechanisms of the influenced factors on photocatalyst lifetimes are analyzed based on their effects on static photocatalytic degradation process. Then, the reaction conditions that can prolong the photocatalyst lifetime are obtained. Study on the photocatalyst lifetime and influenced factors can provide theoretical basis for extending the photocatalyst lifetime, and lay the foundation for cost and industrial value analysis of the photocatalysis technology.

目前水中难降解有机物急剧增加，威胁人类健康，光催化技术能够有效将之降解，是具有前景的环保高新技术，但光催化剂的使用寿命问题成为制约光催化技术实用化的关键问题。所以项目致力于研究光催化降解难降解有机物过程中光催化剂的使用寿命问题。目前，均采用静态光催化反应器并以反应次数评价光催化剂使用寿命，该方法将实际应用的连续性光催化过程变成一个个孤立的静态过程，无法准确研究光催化剂使用寿命。因此项目提出采用光催化/膜分离反应器实现动态连续性光催化反应研究光催化剂使用寿命及影响因素。首先在光催化/膜分离反应器中改变反应条件，确定不同条件下光催化剂的使用寿命。然后结合不同条件对静态光催化降解效果的影响，分析不同条件对光催化剂使用寿命的影响原因。最后，确定能够延长光催化剂使用寿命的反应条件。光催化剂使用寿命及影响因素的研究能够为延长光催化剂使用寿命提供理论依据，为光催化技术成本分析和工业化价值研究奠定基础。

光催化氧化技术是一种选择性小、矿化度高、无二次污染、尤其可以利用太阳光作为光源的新型水处理技术。但光催化剂使用寿命较短、容易失效是光催化技术存在的主要问题，严重影响该技术的实际应用。本研究通过建立光催化/膜分离反应器，实现连续流光催化反应，提出光催化剂使用寿命的确定方法，并分别考察了光催化剂浓度、目标物浓度、pH值、水力停留时间、温度、 离子强度、腐殖酸背景溶液、间歇紫外再生等反应条件对光催化剂使用寿命的影响，深入探讨反应条件对光催化剂使用寿命的影响。. 本研究首次提出以连续光催化效果降为单独光降解的降解效果时判定光催化剂失效，以此确定光催化剂使用寿命。连续性光催化试验试验结果表明：提高光催化剂浓度由0.5g/L至1g/L能够明显提高连续性光催化降解甲基橙效果，但对光催化剂使用寿命影响不大，两种情况下的光催化剂使用寿命基本光催化剂寿命分别为0.533 gMO/gTiO2和0.52gMO/gTiO2；提高甲基橙浓度能够大幅延长光催化剂使用寿命，甲基橙浓度为10mg/L的情况下，光催化剂使用寿命是甲基橙浓度为5mg/L情况下的3.71倍；延长水力停留时间在处理相同水量下能够大幅提高连续性光催化效果，延长光催化剂使用寿命，应尽量选取较长的水力停留时间，该试验条件建议采用水力停留时间为3h；间歇紫外照射再生能够大幅延长光催化剂使用寿命，通过每天间歇紫外照射2h和4h，光催化剂使用寿命分别由0.52gMO/gTiO2延长至0.74 gMO/gTiO2和1.12 gMO/gTiO2；以2.5mg/L腐殖酸模拟地表水考察背景溶液对光催化剂使用寿命的影响发现，背景溶液会导致连续性光催化降解甲基橙的效果略有下降，并使光催化剂使用寿命由0.52 gMO/gTiO2缩短至0.35gMO/gTiO2；0.01MNaCl背景溶液会提高连续性光催化降解甲基橙的效果，并将光催化剂使用寿命由0.52 gMO/gTiO2延长至0.68 gMO/gTiO2；pH值和温度对光催化剂使用寿命基本没有影响。. 目前尚未发现通过长期运行至光催化剂失效，考察反应条件对光催化剂使用寿命影响的研究，本研究的进行为该技术实际应用过程中选取合适的反应条件延长光催化剂使用寿命奠定理论基础，具有一定的科学意义。