用会聚束超快电子衍射对固态材料的塑性行为进行动力学研究

Ultrafast electron diffraction (UED), due to its ultra-high resolutions in both time (sub-picosecond) and space (sub-milli-angstrom), is capable for detecting ultrafast structural dynamics in atomic scale, providing a novel approach for studies of elastic characteristics and behaviors in solid-state materials. When the mode of convergent beam incidence is implemented, UED is able to perform ultrafast Kikuchi diffraction measurements, with couple ten times of sensitivity (sub-milliradian) to detection of lattice deformations comparing to the mode of parallel beam incidence. In this project, we will employ the UED facility with multiple working modes, in Wuhan National Laboratory for Optoelectronics, to carry out ultrafast time-resolved dynamics studies of elastic behaviors of anisotropic and heterogeneous materials in solid state, through real-time observations of the ultrafast collective motions of atoms (acoustic waves) from elastic responses in materials excited by femtosecond laser pulses. By exploring the features and behaviors, including generation, propagation and coupling, of various acoustic modes in the materials triggered by femtosecond excitations, this project makes possible obtaining elastic moduli which unavailable for conventional techniques in novel materials, and is promising to elucidate the origin and evolution of these modes, especially the newly found non-linear mode, and the possible unknown modes in novel materials. These studies are going to provide new understandings of elastic characteristics and ultrafast thermo-acoustic dynamics in solid-state materials, and to help the improvement of diagnostics of ultrafast processes and phenomena.

超快电子衍射技术具有超高的时间分辨（亚皮秒）和空间分辨（亚毫埃）能力，能够在原子级的时空尺度观测物质的超快结构动力学过程，为研究固态材料的弹性特性和行为提供了一种全新的探测手段。通过采用会聚束入射的菊池衍射方法，探测晶格形变的灵敏度相比平行束入射的方法将提高数十倍（达亚毫弧度）。本项目拟应用武汉光电国家实验室的多模式超快电子衍射装置，实时地测量飞秒激光脉冲激发后固态材料的弹性响应所产生的超快原子集体运动（声学波），对各向异性材料和异质材料的弹性行为开展超快时间分辨的动力学研究。通过探索这些材料在飞秒激励下各种声学模式的产生、传播和耦合等特性和行为，可望测得新材料在传统手段下未能获取的弹性模量，并阐明多种声学模式特别是非线性模式，以及新材料中可能的新模式的起源和演化。这些研究的开展将为全面理解固态材料的弹性特性和超快热-声动力学行为提供崭新的图像，同时还有助于提高对超快过程的诊断技术水平。

超快电子衍射技术以被原子实散射的电子作为探针，可以直接分辨物质材料内部的原子位置变化，观测以往光学探针难于分辨的超快结构动力学过程，为理解声子传输、热流控制等方面的研究提供新的图像。.本项目利用会聚束超快电子产生的菊池衍射，以典型的各向异性材料单晶石墨为原型，研究了飞秒激光激发产生的超快弹性形变的非线性、局域的行为，并观测了形变在数个微米范围内的传输和演化，这些超快过程以往未见报道。在100nm厚度的单晶石墨样品中，晶格线性响应所产生的纵向弹性波（呼吸模）有20.8GHz的频率，符合与厚度相关的传播模型；而局域的呼吸子模为具有强烈非线性特征的横向剪切波，振荡频率为75.5GHz且具有长寿命。此外，我们将探测所用的电子束会聚到28nm的大小，结合超快电镜的高分辨成像，观测了从样品的边缘处到体内几个微米的范围内超快弹性应变的传播和演化。除了预期的沿c-轴的面外呼吸模振荡，还观测到在样品的边缘处产生了一个弹道传播的声子冲击前沿，这个前沿由边缘向内传播而在晶格内激发面内（a-b平面）的剪切模振荡。.依托本项目，我们用超快电子衍射研究了GaAs/AlGaAs量子点异质结构材料中光激发声学声子的超快行为，证实了势能面变形机制对声子布居与局域激子耦合调制的理论模型。另外，我们基于金属有机框架材料探索新颖气体敏感材料合成的研究，研制的CoZn-NCNTs材料制成气体探测器对SO2具有高敏感性与选择性，并具有高响应及回复速率、长工作周期及低工作温度。我们还研究了各向异性、无悬空键晶界的无铅光伏材料Sb2Se3的光致载流子产生与输运过程中的晶格结构变化，观测到在皮秒时间内完成的电子-声子耦合过程及长达纳秒的晶格形变过程，可望为这类材料中的激子自陷机制提供结构角度的解释。